CdSxSe1-x-ZnCr-LDH介孔復合材料的制備及其光催化性能.pdf

1、能源危機和環(huán)境污染嚴重制約著人類社會的可持續(xù)發(fā)展，這背后折射出以化石能源為主宰的發(fā)展方式已經超出了環(huán)境的承載負荷，發(fā)展可再生和環(huán)境友好型能源迫在眉睫。近年來，利用半導體光催化技術將太陽能轉化為氫能，具有綠色環(huán)保無污染、反應條件溫和易控制等優(yōu)點，因而引起了對光催化制氫的研究熱潮。然而，太陽能利用率低和量子效率低一直是制約光催化技術發(fā)展的兩大主要因素。由于紫外光僅占據太陽輻射光約4％，而可見光卻占有43%，因此開發(fā)新型高效可見光催化劑至關重

2、要。
　　層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)是一種陰離子型層狀化合物，在甲酰胺中可剝離為表面帶正電荷的二維納米片，且厚度僅為幾納米。類似于石墨烯，LDH納米片具有高的比表面積，且能夠與合適的納米顆粒復合形成異質結，產生強的電子耦合效應。本文選用ZnCr-LDH為研究對象，采用剝離-重組法，將剝離的LDH二維納米片與客體CdSxSe1-x(x=1,0.75,0)納米溶膠通過靜電作用自組裝形成介孔復合材料。兩組分間電子緊密聯(lián)系形成異質結，

3、抑制了光生載流子的復合，拓寬了光響應范圍，加快界面間電子遷移速率，實現(xiàn)了對材料能帶結構和電子結構的有效調控；同時，ZnCr-LDH納米片的二維屬性能夠有效抑制客體CdSxSe1-x的生長，使得兩組分緊密且充分接觸，客體能夠較為均勻地分散在納米片上，有助于兩組分間的電子傳遞。因此，CdSxSe1-x/ZnCr-LDH介孔復合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化產氫性能。
　　(1) CdS柱撐ZnCr-LDH復合材料的制備與表征。在可見光下，Cd

4、S/ZnCr-LDH的產氫率為374μmol·h-1·g-1，分別是ZnCr-LDH和CdS的53.4和1.7倍；在模擬太陽光下，其產氫率高達2164μmol·h-1·g-1，分別是主客體的16.9和2.2倍。同時，柱撐材料表現(xiàn)出良好的光催化循環(huán)穩(wěn)定性。
　　(2) ZnCr-LDH納米片負載CdSe納米晶的制備與表征。兩組分間卡片房式無序堆積形成介孔結構且比表面積顯著增大。在可見光下，CdSe含量為30wt%時，CdSe/ZnC

5、r-LDH復合材料的產氫率高達2196μmol·h-1·g-1，約為ZnCr-LDH的122倍。同時，復合材料的光催化循環(huán)穩(wěn)定性良好。
　　(3) ZnCr-LDH納米片負載CdS0.75Se0.25納米晶的制備與表征。在可見光下，CdS0.75Se0.25含量為30wt%時，CdS0.75Se0.25/ZnCr-LDH的產氫率高達3132μmol·h-1·g-1，分別是ZnCr-LDH和CdS0.75Se0.25的174和2.2