銀納米立方體及其與銀膜耦合結(jié)構(gòu)增強(qiáng)的熒光與拉曼研究.pdf

1、金屬微納結(jié)構(gòu)中的耦合效應(yīng)及其誘導(dǎo)的新穎物理現(xiàn)象引起了人們極大興趣和廣泛關(guān)注，基于表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)及其增強(qiáng)的光學(xué)效應(yīng)是其中一個(gè)重要研究方向。本論文以自制銀納米立方體和銀薄膜為單元，提出并設(shè)計(jì)了兩種耦合結(jié)構(gòu)：銀納米立方體局域表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)(LSP-LSP)，銀納米立方體局域表面等離子體激元與銀膜表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)(LSP-SPP)。
　　 利用數(shù)值計(jì)算方法，分別研究了銀納米立方體的大小及周圍環(huán)境對(duì)其光學(xué)性質(zhì)的

2、影響，兩種耦合結(jié)構(gòu)的場(chǎng)分布特性。重點(diǎn)利用光譜方法，研究了兩種耦合結(jié)構(gòu)的熒光增強(qiáng)及拉曼增強(qiáng)現(xiàn)象，分析了其物理機(jī)理。本論文工作對(duì)發(fā)展低成本、易制作、高靈敏的傳感、探測(cè)光學(xué)芯片，在生物分子的熒光成像、探測(cè)，環(huán)境污染物的檢測(cè)等方面具有重要意義。
　　 具體研究內(nèi)容如下：
　　 1．運(yùn)用簡單的化學(xué)氧化還原方法，成功制備了形貌規(guī)整、大小均勻、分散性好的銀納米立方體單晶顆粒，其邊長尺寸約為96 納米。用熱蒸鍍的方法制備了表面均勻、厚度

3、可控的銀膜。
　　 2．根據(jù)結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)，分別用離散偶極子算法（DDA）研究了單個(gè)銀納米立方體的基本光譜特性及光場(chǎng)性質(zhì)，用有限元法（FEM）研究了銀納米立方體的橫向耦合和縱向耦合結(jié)構(gòu)的光場(chǎng)分布特性，用有限時(shí)域差分法（FDTD）研究了銀納米立方體與銀膜耦合結(jié)構(gòu)的光場(chǎng)特性及間隔層對(duì)其光場(chǎng)的影響。數(shù)值計(jì)算表明，耦合結(jié)構(gòu)的電場(chǎng)分布與其耦合距離有非常大的關(guān)系，通過其間隔層可有效調(diào)節(jié)電場(chǎng)的分布及共振，從而為實(shí)驗(yàn)工作提供了理論指導(dǎo)。
　　

4、 3．實(shí)驗(yàn)研究了這兩種結(jié)構(gòu)的表面等離子體激元耦合效應(yīng)及其熒光增強(qiáng)現(xiàn)象。對(duì)于銀納米立方體的局域表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)，分析了熒光分子與銀納米立方體間距離對(duì)熒光輻射的影響；研究了該結(jié)構(gòu)體系LSP-LSP的橫向耦合、縱向耦合效應(yīng)對(duì)熒光增強(qiáng)過程的影響，分別得到了56倍和60倍的熒光增強(qiáng)因子。對(duì)于單層銀納米立方體與銀膜的LSP-SPP 耦合結(jié)構(gòu)，分析了間隔層、銀膜厚度對(duì)熒光輻射的影響，設(shè)計(jì)了實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)，研究了間隔層、銀膜厚度對(duì)LSP-SPP 耦

5、合效應(yīng)及其熒光增強(qiáng)過程的影響，對(duì)于57nm 厚的銀膜耦合結(jié)構(gòu)，當(dāng)間隔層厚度調(diào)到10nm 時(shí)，獲得了521倍的增強(qiáng)倍數(shù)。保持間隔層10nm 不變，在100nm以內(nèi)調(diào)節(jié)銀膜的厚度，當(dāng)銀膜為78nm 厚時(shí)，獲得了900倍的熒光增強(qiáng)效果。
　　 4．基于表面等離子體激元耦合增強(qiáng)的光學(xué)效應(yīng)，設(shè)計(jì)、優(yōu)化耦合結(jié)構(gòu)用于表面增強(qiáng)拉曼（SERS）實(shí)驗(yàn)研究，其中LSP-SPP 耦合結(jié)構(gòu)由于表面等子體激元的強(qiáng)耦合作用，有效增強(qiáng)了探針分子R6G的拉曼信號(hào)

6、，最低可檢測(cè)的R6G 濃度達(dá)到了10-13M，其SERS 增強(qiáng)因子大于109。同時(shí)用此結(jié)構(gòu)檢測(cè)了4-氨基苯硫酚（4-ATP）分子，可檢測(cè)到的極限濃度為10-12M。研究表明：基于耦合增強(qiáng)效應(yīng)的耦合結(jié)構(gòu)可用于操作簡單、成本低廉、適應(yīng)用性廣的拉曼基底設(shè)計(jì)，從而實(shí)現(xiàn)基于SERS的傳感應(yīng)用。
　　 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)在于：
　　 1．基于表面等離子體激元耦合效應(yīng)及其增強(qiáng)的光學(xué)效應(yīng)，提出并設(shè)計(jì)了銀納米立方體局域表面等離子體激元耦合和銀

7、納米立方體與銀膜的局域表面等離子體激元與表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)中所選用的自制銀納米立方體具有規(guī)整的特殊邊角結(jié)構(gòu)：8個(gè)尖角及12條棱邊，由于“熱點(diǎn)”效應(yīng)，使光場(chǎng)局域于邊角處，極大地增強(qiáng)了該處的電場(chǎng)強(qiáng)度，而其規(guī)整的平面結(jié)構(gòu)又使其具有分散性較好的特點(diǎn)。
　　 2．用易于成膜、厚度可控的PMMA做為間隔層，研究了耦合間隔對(duì)局域表面等離子體激元與表面等離子體激元的耦合特性的影響，簡單有效調(diào)節(jié)了耦合結(jié)構(gòu)的光學(xué)特性，獲得了更大的熒光增