基于納米材料的微生物燃料電池陽(yáng)極自介導(dǎo)電子傳遞機(jī)理研究.pdf

1、微生物燃料電池是利用微生物作為催化劑，從有機(jī)底物中將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的裝置。由于其能夠利用有機(jī)廢棄物來(lái)產(chǎn)電，并具有高能量轉(zhuǎn)化效率，操作條件溫和，成本低廉，排放物無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為最具有發(fā)展前景的綠色新能源之一。然而，由于陽(yáng)極過(guò)電位較高使微生物燃料電池輸出功率一直處于較低水平，要解決這一瓶頸問(wèn)題的關(guān)鍵是提高陽(yáng)極微生物與電極之間的電子傳遞效率。本文首先以希瓦氏菌為研究對(duì)象，通過(guò)合成具有三維多層次孔結(jié)構(gòu)的納米材料增加黃素分子在電極表面的反

2、應(yīng)活性面積從而提高電池性能。本研究主要內(nèi)容包括：
　?、爬盟疅岱磻?yīng)法和冷凍干燥法，以硫酸亞鐵銨為鐵源和氮源合成的鐵/氮摻雜的還原石墨烯氣凝膠不僅具有較高的比表面積，而且包含有10-20μm孔徑的三維多孔結(jié)構(gòu)和10nm以下的介孔結(jié)構(gòu)。而且當(dāng)反應(yīng)前驅(qū)體中氧化石墨烯與硫酸亞鐵銨的質(zhì)量比為10∶1左右時(shí)得到的還原石墨烯氣凝膠具有最大的比表面積和最好的三維網(wǎng)狀多孔結(jié)構(gòu)。將這種材料應(yīng)用于電化學(xué)反應(yīng)時(shí)可以為發(fā)生氧化還原反應(yīng)的反應(yīng)物提供更多的反

3、應(yīng)位點(diǎn)。同時(shí)電催化行為分析結(jié)果表明物理結(jié)構(gòu)最佳的材料在陽(yáng)極半電池中的CV峰電流最大而且阻抗最小。將該比例的材料作為希瓦氏菌微生物燃料電池的陽(yáng)極時(shí)，顯著提高了電池的放電功率密度與電流密度。
　?、埔韵Ｍ呤暇鸀槟Ｊ缴镞M(jìn)行的黃素分泌行為微電極實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，由于陽(yáng)極室內(nèi)細(xì)菌所分泌的黃素濃度較低，玻碳電極、碳布電極均無(wú)法進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，而碳納米管粉末微電極則有較明顯的電化學(xué)響應(yīng)。微電極上黃素分子的氧化還原電位與文獻(xiàn)報(bào)道一致，而在放電

4、過(guò)程中的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)顯示，黃素分子的濃度會(huì)隨著放電啟動(dòng)過(guò)程增加，當(dāng)放電電流密度達(dá)到穩(wěn)定時(shí)，黃素分子的濃度也達(dá)到峰值。有趣的是黃素分子濃度達(dá)到峰值后會(huì)下降，而此時(shí)放電電流仍穩(wěn)定在平臺(tái)水平。通過(guò)分析比較在離陽(yáng)極較遠(yuǎn)處和陽(yáng)極附近的黃素分子濃度水平發(fā)現(xiàn)，遠(yuǎn)離陽(yáng)極的黃素濃度高于陽(yáng)極附近的黃素濃度，這一現(xiàn)象有可能是由于陽(yáng)極對(duì)黃素分子有較強(qiáng)吸附造成的。
　?、窃诖竽c桿菌微生物燃料電池陽(yáng)極進(jìn)行的微電極實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示，大腸桿菌的電活性物質(zhì)氧化還原

5、峰電位與黃素分子相同，均出現(xiàn)在-0.45 V(vs.SCE)，揭示其電活性物質(zhì)與黃素分子可能具有類似分子結(jié)構(gòu)。綠膿桿菌微生物燃料電池的分析結(jié)果表明，其電活性物質(zhì)的氧化還原峰也出現(xiàn)在相同位置，而不是綠膿菌素的氧化還原電位附近，這表明，綠膿桿菌的代謝產(chǎn)物中還可能有其他物質(zhì)參與胞外電子傳遞過(guò)程。以上分析結(jié)果表明，粉末微電極是一種方便有效的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)手段，有助于了解電池放電過(guò)程中陽(yáng)極室細(xì)菌自分泌介體行為模式，從而為深入解析陽(yáng)極細(xì)菌自介導(dǎo)胞外電子傳