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文檔簡介
1、本論文以鋁硅礦物的晶體結(jié)構(gòu)和浮選藥劑分子設(shè)計理論為基礎(chǔ),設(shè)計并合成了六種叔胺捕收劑;通過單礦物浮選試驗,查明了合成藥劑對一水硬鋁石和高嶺石的捕收行為;通過動電位測試、紅外光譜測試、溶液化學計算、量子化學計算和分子動力學模擬等,探討了十二系列叔胺與一水硬鋁石和高嶺石的作用機理,分析確定了叔胺分子中取代基的取代基效應與其浮選性能之間的關(guān)系。主要內(nèi)容如下:
(1)破碎時,一水硬鋁石主要沿(001)晶面解離,親水性較強;高嶺石沿(
2、001)晶面完全解理,沿(110)與(010)晶面不完全解理,也有較強親水性。一水硬鋁石和高嶺石的荷電機理相似,主要由斷裂晶面對H+的吸附或解離引起,且電荷隨pH不斷變化;此外金屬離子的晶格取代使高嶺石的層面荷永久負電。捕收劑的極性基團設(shè)計以N為主體;選定捕收劑的極性基為取代叔胺型,即—NR2型,取代基選用CH3、C2H5、C3H7、C7H7。
(2)以脂肪胺、醛、甲酸為原料,采用還原烷基法,制備合成出兩個系列6種叔胺化合
3、物,合成產(chǎn)率較高,純度在80%以上。
(3)叔胺捕收劑對一水硬鋁石和高嶺石的浮選性能如下:當浮選一水硬鋁石時,六種叔胺捕收能力普遍不高,DRN12、DPN12、DBN12和DRN16的回收率最大值分別只有:52%、61%、6%和62%。當增大叔胺用量時,一水硬鋁石的回收率呈增長趨勢。當浮選高嶺石時,除了取代芐基叔胺(DBN12)以外,其他五種叔胺的捕收能力普遍較好,pH=2-3.5時,高嶺石的回收率都在85%以上,當增大叔
4、胺用量時,回收率會逐漸增加。十二系列叔胺對高嶺石具有更好的選擇性捕收能力,其中DRN12、DEN12和DPN12捕收高嶺石和一水硬鋁石的最大回收率差(Rkaolinite-Rdiaspore)分別可達42%、41%和42%。十二系列叔胺對一水硬鋁石和高嶺石的浮選性能表現(xiàn)出相同的規(guī)律性:DEN12>DPN12>DRN12>DBN12。
(4)十二系列叔胺與鋁硅礦物表面的作用機理研究表明:十二系列叔胺與鋁硅礦物表面的作用形式為
5、物理吸附,且無力吸附是由靜電作用引起的,與鋁硅礦物表面作用后,叔胺能顯著增加它們的表面電位;同時十二系列叔胺改變鋁硅礦物的表面電位的大小順序為:DEN12>DPN12>DRN12>DBN12。酸性條件下,一水硬鋁石表面主要是Al-OH,陽離子態(tài)的叔胺難以與其發(fā)生靜電作用;高嶺石表面主要是Al-OH和Si-OH,但由于高嶺石顆粒帶永久負電,因此陽離子態(tài)的叔胺可以與其產(chǎn)生靜電作用。堿性條件下,一水硬鋁石表面主要是Al-O,叔胺陽離子易與其產(chǎn)
6、生靜電作用,當pH>pHs以后,靜電作用開始逐漸減弱;高嶺石表面主要是Al—O和Si-O,叔胺陽離子易與高嶺石產(chǎn)生靜電作用,但由于高嶺石顆粒荷電較多而使溶液中顆粒極度分散,以及叔胺的疏水碳鏈可能發(fā)生的疏水締合,使浮選效果反而變差。
(5)十二系列叔胺的取代基效應與其浮選性能的關(guān)系研究表明:四種十二叔胺中取代基的誘導效應對叔胺的EHOMO及N原子上的凈電荷的影響大小順序為:DPN12>DEN12>DRN12>;DBN12取代
7、基的誘導效應對叔胺的陽離子的頭基端的正電荷的影響大小順序為:DPN12>DEN12>DRN12>DBN12。四種叔胺中取代基的空間效應大小順序為:DBN12>DPN12>DEN12>DRN12。叔胺陽離子與高嶺石(001)面發(fā)生靜電作用,叔胺陽離子逐步靠近(001)面,并最終吸附于(001)面;在靠近(001)面的過程中,叔胺陽離子中的取代基會因空間位阻效應而發(fā)生偏轉(zhuǎn)扭曲,其中某些鍵間的鍵角發(fā)生變化。模擬過程穩(wěn)定后,DRN12H+、DE
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