鈣鈦礦型復(fù)合氧化物L(fēng)a-,4-BaCu-,5-O-,13+δ-的摻雜改性及其抗老化性能研究.pdf

1、鈣鈦礦型復(fù)合氧化物是一種應(yīng)用領(lǐng)域非常廣泛的功能型材料，尤其是具有優(yōu)良的催化性能，作為最有希望取代貴金屬的環(huán)保催化材料已受到國內(nèi)外許多研究者的關(guān)注，如何提高鈣鈦礦型復(fù)合氧化物的催化活性及其抗老化性能是目前研究的熱點(diǎn)之一。在對文獻(xiàn)調(diào)研和分析鈣鈦礦型復(fù)合氧化物催化劑研究現(xiàn)狀及進(jìn)展的基礎(chǔ)上選擇稀土鈣鈦礦型復(fù)合氧化物作為研究對象，研究材料制備及其性能，為汽車尾氣催化轉(zhuǎn)化器材料提供理論與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。
　　 本文采用檸檬酸溶膠-凝膠自燃法制備鈣

2、鈦礦型復(fù)合氧化物L(fēng)a-Ba-Cu基催化劑，在A位摻雜Sr、Ca、Mg、K，在B位摻雜Co、Fe、Cr、Mn等多種金屬元素，實(shí)施對催化劑的改性。采用XRD、SEM、BET、TPD等手段對制備的催化劑進(jìn)行相關(guān)表征，研究不同位置、不同金屬元素的摻雜對催化劑結(jié)構(gòu)、微觀形貌和性能的影響，通過測試催化劑對CO、CH4、NO氣體的催化轉(zhuǎn)化效率，評價催化劑的活性大小，探索摻雜對催化劑活性的影響。同時，對制備的新鮮催化劑進(jìn)行了熱老化和硫老化實(shí)驗(yàn)，考察摻雜

3、對催化劑抗老化性能的影響。
　　 由XRD分析表明，在本實(shí)驗(yàn)條件下，B位Co、Fe單摻雜以及B位Fe、Co雙摻雜和采用K、Co的A、B位復(fù)合摻雜樣品能形成純度較高的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，A位摻雜的樣品多數(shù)都有雜質(zhì)相La2CuO4生成。從樣品的微觀形貌上可以觀察到，摻雜后的樣品顆粒尺寸減小，分散均勻，團(tuán)聚較少。其中較為突出的是La4BaCu4CoO13+δ和La4Ba0.5K0.5Cu3Co2O13+δ，顆粒大小在50-100nm左右。同時

4、，BET結(jié)果也印證了其具有較大的比表面積。樣品的O2-TPD測試結(jié)果表明，B位摻雜Co、Fe以及K、Co的復(fù)合摻雜使催化劑的表面吸附氧增多。催化活性的測試表明催化劑的活性與表面吸附氧濃度有密切關(guān)系，其中活性最好的是La4Ba0.5K0.5Cu3Co2-O13+δ，其對CH4、CO、NO起燃溫度T50分別為250℃、265℃、280℃。
　　 催化劑經(jīng)900℃熱老化8h后，催化劑的顆粒都有所長大，比表面積減小，其中La4BaCu4