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文檔簡介
1、TiO2光催化劑在污水和空氣凈化方面的應(yīng)用得到越來越多的重視。但由于其能帶較寬(3.2 eV),只能被波長小于387nm的紫外光激發(fā),而上述波段的光能量只占太陽光中能量的3-5%左右,同時納米TiO2粉體作為光催化劑存在著回收難、不易二次利用等問題。為了更有效地利用太陽光中的可見光能量,開發(fā)對可見光響應(yīng)的、高性能的、易回收利用的TiO2光催化劑顯得十分必要。為此,本實驗采用溶膠-凝膠(Sol-Gel)法和模板(Template)法,對T
2、iO2進(jìn)行了改性修飾,制備了一系列較高催化性能的ZnTiO3-TiO2納米復(fù)合材料。
本論文主要包括以下三個部分的研究工作:
第一部分:通過溶膠-凝膠(Sol-Gel)法制得了ZnTiO3-TiO2納米復(fù)合光催化劑,并利用透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)和ζ電位等技術(shù)對其形貌、晶體結(jié)構(gòu)及其光譜響應(yīng)特性進(jìn)行了表征。以亞甲基藍(lán)(MB)溶液的脫色降解為模型反應(yīng),考察了光源、
3、煅燒溫度、煅燒時間對該納米復(fù)合材料光催化性能的影響。結(jié)果表明:所得納米復(fù)合材料的催化性能與材料的尺寸、在介質(zhì)中的分散性能、面荷電性質(zhì)等有關(guān)。600 oC下煅燒3h所得的ZnTiO3-TiO2納米復(fù)合材料尺寸小(約60nm)、分散性能好、表面荷負(fù)電荷量最高、催化性能最好,且在太陽光下的活性高于紫外光下的。如太陽光下7h可使亞甲基藍(lán)(MB)溶液的脫色降解率達(dá)到93%,而在紫外光下只有82%,其催化活性均高于純TiO2和ZnO,樣品的結(jié)構(gòu)缺陷
4、-氧空位和TiO2-ZnTiO3結(jié)與其催化性能有密切關(guān)系;該催化劑還具有良好的穩(wěn)定性能,重復(fù)使用4次仍能使亞甲基藍(lán)(MB)溶液的脫色降解率保持在81%以上,且易于離心分離去除、再利用;因此,該材料是一種無能耗、無污染、具有良好催化性能的綠色環(huán)保型光催化材料。
第二部分:利用檸檬酸輔助的溶膠-凝膠法成功合成了ZnTiO3-TiO2納米復(fù)合光催化劑。利用透射電子顯微鏡(TEM)、粉末X射線衍射(PXRD)、紫外-可見吸收光譜(UV
5、-Vis)和Zeta電位.技術(shù)對其形貌、晶體結(jié)構(gòu)及其光譜響應(yīng)特性進(jìn)行了表征。以亞甲基藍(lán)(MB)溶液的脫色降解為模型反應(yīng),考察了光源、檸檬酸與Zn2+摩爾比、煅燒溫度、煅燒時間對該納米復(fù)合材料光催化性能的影響。結(jié)果表明:當(dāng)700 oC下煅燒3h、n(檸檬酸):n(Zn2+)=1:1時,所得的ZnTiO3-TiO2納米復(fù)合材料具有最佳的光催化活性。如太陽光下2.5h可使亞甲基藍(lán)(MB)溶液的脫色降解率達(dá)到98%以上,測得表觀反應(yīng)速率常數(shù)k為
6、0.293mg(L/h)-1,分別是純TiO2與ZnO的1.5和2.0倍,而在紫外光下的脫色降解率只有17.5%;該納米復(fù)合材料在太陽光下顯示出較好的穩(wěn)定性能,重復(fù)使用5次也能使亞甲基藍(lán)(MB)溶液的脫色降解率達(dá)到80%;樣品的結(jié)構(gòu)缺陷-氧空位與其催化性能有密切關(guān)系。
第三部分:采用模板法制備了一系列具有中空纖維結(jié)構(gòu)的Sn4+/ZnTiO3-TiO2光催化材料,并利用熱重分析(TG)、掃描電子顯微鏡(SEM)、粉末X射線衍射(
7、PXRD)、紫外-可見漫反射吸收光譜(UV-Vis)、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)和Zeta電位等技術(shù)對其形貌、晶體結(jié)構(gòu)、表面狀態(tài)及光譜吸收特性進(jìn)行了表征。以MB溶液的脫色降解為模型反應(yīng),考察了催化劑用量、煅燒溫度、煅燒時間、Sn4+摻雜量對復(fù)合材料光催化性能的影響。實驗結(jié)果表明:摻雜不利于樣品催化性能的發(fā)揮,且當(dāng)600 oC下煅燒4h、催化劑用量為40mg時,未摻雜樣品具有最佳的光催化活性。如在太陽光下照射4h可使亞甲基藍(lán)(MB)
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