炭載Pd陽極催化劑制備及其對甲酸氧化的電催化性能的研究.pdf

1、近年來發(fā)現(xiàn)，用甲酸作甲醇替代燃料得到的直接甲酸燃料電池(DFAFC)比直接甲醇燃料電池（DMFC）有很多優(yōu)點(diǎn)。在DFAFC中，對甲酸氧化有較好電催化性能的陽極催化劑是Pd催化劑。但目前Pd催化劑還存在一些問題，如用一般的液相還原方法制備出的炭載Pd（Pd/C）催化劑中Pd粒子的平均粒徑較大，影響了它的電催化性能。另外，Pd/C催化劑對甲酸氧化的電催化穩(wěn)定性不是很好。因此，本論文主要研究如何改進(jìn)Pd/C催化劑的制備方法來制備Pd粒子的平均

2、粒徑較小的Pd/C催化劑，也研究了不同Pd和Ag原子比的炭載Pd-Ag(Pd-Ag/C)催化劑，以提高Pd/C催化劑對甲酸氧化的電催化性能。得到的主要結(jié)果如下：
　　 1. 研究了用改進(jìn)液相還原法制備的Pd/C催化劑的結(jié)構(gòu)特征及其對甲酸氧化的電催化性能。發(fā)現(xiàn)普通的液相還原法簡單易操作，但由于Pd粒子較易聚集，制得的Pd/C催化劑中Pd粒子的平均粒徑達(dá)20nm左右，因此催化性能較差。
　　 （1）用Na2CO3調(diào)節(jié)PdCl

3、2溶液的pH值到8-9后，再加入還原劑，這樣制得的Pd/C催化劑中的Pd粒子的平均粒徑只有3-4nm，相對結(jié)晶度也小，因此，對甲酸氧化的電催化活性和穩(wěn)定性都較好。
　　 （2）在滴加還原劑NaBH4之前，在PdCl2溶液中滴入適量的NaOH溶液。制得的Pd/C催化劑中Pd粒子的平均粒徑和相對結(jié)晶度與加入的NaOH和PdCl2的濃度比有關(guān)。當(dāng)加入的NaOH溶液和PdCl2溶液的濃度比為10時(shí)，得到的Pd粒子的平均粒徑和相對結(jié)晶度適

4、中，分別為6.7nm和3.45，該P(yáng)d/C催化劑對甲酸氧化有較好的電催化活性和穩(wěn)定性。但當(dāng)加入的NaOH溶液和PdCl2溶液的濃度比為14時(shí)，得到的Pd粒子的平均粒徑和相對結(jié)晶度最小，分別為3.6nm和2.04，雖然該催化劑其對甲酸氧化的電催化活性較高，但穩(wěn)定性欠佳。因此，Pd/C催化劑中Pd粒子的平均粒徑和相對結(jié)晶度要適中，如太小，催化劑對甲酸氧化的電催化穩(wěn)定性會(huì)較差。
　　 2. 研究了Pd-Ag/C催化劑對甲酸氧化的電催化