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1、熱電材料是一類重要的新型功能材料,能夠?qū)崿F(xiàn)熱能和電能之間的直接轉(zhuǎn)換,在許多領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。Ag-Pb-Sb-Te(簡(jiǎn)稱LAST)系材料是迄今報(bào)道的ZT值最高的中溫?zé)犭姴牧?,已有研究表明,AgPb18SbTe20的優(yōu)異熱電性能可能與富含AgSb的納米第二相有關(guān),納米化可以降低熱導(dǎo)率,大幅度提高材料的熱電性能。這類材料的熱電性能對(duì)成分和制備工藝的變化十分敏感,因此,研究這類化合物的組成,制備工藝對(duì)組織結(jié)構(gòu)和熱電性能的影響規(guī)律有著十分重
2、要的意義。目前LAST系材料主要采用熔煉的方法來(lái)制備,但其制備時(shí)間長(zhǎng),能耗大,而且材料中高含量的Pb不利于環(huán)保。用Sn部分或者全部取代LAST材料中的Pb得到的LASTT系熱電材料,熱電性能優(yōu)異,Pb含量也大幅度降低,有利于環(huán)保。本文采用機(jī)械合金化法(MA)制備LAST系和LASTT系熱電材料粉體,然后采用等離子活化燒結(jié)和熱壓燒結(jié)的方法對(duì)MA的粉體進(jìn)行成型,研究了LASTT材料中Pb,Sn,Ag,Sb等元素的含量變化對(duì)材料熱電性能的影響
3、,并探索了制備工藝參數(shù)的變化對(duì)材料組織結(jié)構(gòu)以及性能的影響。主要工作結(jié)果如下:
采用MA法分別合成了單相的SnTe化合物和以SnTe為基體的AgSn18SbTe20固溶體。機(jī)械合金化得到的AgSn18SbTe20為以SnTe為基體的固溶體結(jié)構(gòu)。隨著球磨時(shí)間的延長(zhǎng),越來(lái)越多的Ag原子和Sb原子進(jìn)入以SnTe為基體的固溶體中,并逐漸取代Sn原子,因此其晶格常數(shù)逐漸變小。MA3小時(shí)得到了以PbTe為基體的AgPb18SbTe20固
4、溶體和Ag0.85Pb22SbTe20化合物。
經(jīng)3小時(shí)機(jī)械合金化處理,得到了Ag(Pb1-ySny)mSbTe2+m化合物。XRD分析表明,隨著Sn含量的增加,SnTe的衍射峰越來(lái)越明顯,衍射峰向高角度方向移動(dòng),晶面間距逐漸變小,表明SnTe化合物的含量越來(lái)越多。
將MA得到的粉體采用等離子活化燒結(jié)的方法制備了Ag(Pb1-ySny)mSbTe2+m化合物。隨著Sn含量的增加,SnTe化合物的含量增加,電阻
5、率明顯降低。在試驗(yàn)的不同組成中,AgSn18SbTe20的功率因子最高,在723K時(shí)為1.98×10-3 Wm-1K-2,比文獻(xiàn)報(bào)道的NaSn18SbTe20和SnTe的功率因子要高。這表明Ag和Sb在SnTe化合物中共同摻雜在一定溫度范圍可以提高其熱電性能。
P型AgPb18SbTe20熱電材料由于電阻率比較高,功率因子比較低。調(diào)整Ag和Pb的含量,得到n型Ag0.85Pb22SbTe20材料的熱電性能明顯優(yōu)于AgPb1
6、8SbTe20熱電材料,其功率因子在725K時(shí)最高達(dá)到1.54×10-3 Wm-1K-2,其ZT值在675K時(shí)為0.91。
將MA得到的粉體采用熱壓燒結(jié)的方法制備Ag(Pb1-ySny)mSbTe2+m熱電材料,熱壓燒結(jié)的Ag0.85Pb22SbTe20在525K時(shí)Seebeck系數(shù)最大為-287μV/K,在725K時(shí)得到最大功率因子1203 Μw.m-1.K-2。相同組成的熱壓的樣品與等離子活化燒結(jié)的樣品有相似的熱電性能
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