硫摻雜石墨烯的制備及其在燃料電池中的應(yīng)用.pdf

1、石墨烯作為一種新型的碳材料,因其獨特的二維平面結(jié)構(gòu)、巨大的比表面積以及優(yōu)良的導(dǎo)電性能使其在燃料電池等領(lǐng)域表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。理論計算和大量實驗證明對石墨烯進行摻雜修飾,可以有效的調(diào)節(jié)其電子性能和化學(xué)活性。本論文首先采用氧化石墨還原法制備得到石墨烯,然后在石墨烯晶格中引進硫原子進行摻雜改性,最后將硫摻雜石墨烯和未摻雜的石墨烯材料直接作為非Pt催化劑研究了其電催化氧還原性能,以及用作Pt催化劑載體制備石墨烯載Pt催化劑,并研究了它們對甲醇

2、氧化的電催化性能。主要研究工作如下:
　　(1)采用氧化石墨還原法制備石墨烯。首先以鱗片石墨為原料,采用改進Hummers法制備氧化石墨,然后通過高溫?zé)徇€原法還原氧化石墨制備得到粉末狀的單層石墨烯(Graphene)。利用SEM、EDX、AFM、XRD、UV-vis、FT-IR、Raman和TGA手段表征所得樣品的形貌、結(jié)構(gòu)及熱穩(wěn)定性。測試結(jié)果表明我們成功制備了單層石墨烯材料。
　　(2)以噻吩為前驅(qū)體,采用原位聚合法制備聚

3、噻吩和石墨烯復(fù)合物并將其高溫?zé)崽幚淼玫搅驌诫s的石墨烯(S-Graphene),利用SEM、AFM、EDX、XRD、Raman、XPS等手段表征其形貌和結(jié)構(gòu)特征,這些測試結(jié)果表明我們成功地制備得到硫摻雜的石墨烯。然后通過循環(huán)伏安法、旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)和線性掃描伏安(LSV)法研究了S-Graphene及Graphene在堿性條件下電催化氧還原的性能,電化學(xué)測試結(jié)果表明S-Graphene較Graphene具有更高的電催化氧還原性能以及

4、很好的抗甲醇性能。并且S-Graphene取代商業(yè)Pt/C催化劑應(yīng)用于燃料電池陰極有很大潛能。
　　(3)以氯鉑酸為金屬Pt前驅(qū)體,采用NaBH4作為還原劑,將Pt納米顆粒分別負載于前面所制備的硫摻雜石墨烯和未摻雜石墨烯材料(S-Graphene和Graphene)及商業(yè)的VulcanXC-72碳黑(C)上,制備了Pt/S-Graphene、Pt/Graphene和Pt/C催化劑。然后利用XRD和TEM表征了所制備的催化劑的結(jié)構(gòu)和

5、形貌,測試結(jié)果表明我們成功的將Pt負載在了三種催化劑載體上,其中硫摻雜的石墨烯(S-Graphene)更有利于Pt納米顆粒的均勻分散及得到更小的粒徑。最后通過循環(huán)伏安法和計時電流法研究了所制備催化劑的電化學(xué)活性表面積(ECSA)、電催化甲醇氧化的活性及穩(wěn)定性,電化學(xué)測試結(jié)果表明Pt/S-Graphene和Pt/Graphene催化劑較Pt/C催化劑電化學(xué)活性表面積更大,對甲醇氧化電催化活性及穩(wěn)定性更高,而且,相比于Pt/Graphene