含氮石墨烯載貴金屬催化劑的制備及其在直接甲醇燃料電池中的應(yīng)用.pdf

1、碳材料的氮摻雜可以改變碳材料的電子結(jié)構(gòu)，提高自由載流子密度，從而提高碳材料的導(dǎo)電性和穩(wěn)定性。氮摻雜碳材料作為貴金屬納米粒子的載體時，碳載體中N元素的存在可改變貴金屬納米粒子成核動力學(xué)，促使其以較小的顆粒均勻分散在載體表面。此外，氮修飾的碳材料高的導(dǎo)電性和獨特的電子結(jié)構(gòu)可以增強載體與貴金屬粒子間的相互作用，從而有助于增強其催化活性和長期壽命。因此，開發(fā)高性能的氮摻雜碳材料及其負載的納米貴金屬催化劑具有重要的理論和應(yīng)用價值。
　　本文

2、采用犧牲模板法制備了氮摻雜石墨烯（NG），以其為載體，通過乙二醇還原法制備了NG載Pt、PtRu合金和Pd催化劑，進一步研究了它們對有機小分子氧化和氧氣還原的電催化性能。論文的主要工作如下：
　?。?）以雙氰胺為模板/氮源，通過高溫犧牲模板法制備了三種 NG樣品。依據(jù)原料中雙氰胺用量的不同，將三種NG樣品分別命名為NG-1、NG-2和NG-3。進一步采用BET、XRD、Raman、SEM、TEM和AFM等手段對樣品進行了表征。結(jié)果

3、顯示，隨著雙氰胺用量增加，NG的比表面積增加，其ORR催化性能增強。
　?。?）以NG為載體，經(jīng)檸檬酸鈉輔助乙二醇還原法制備了Pt/NG催化劑。電化學(xué)結(jié)果表明，Pt/NG-1具有比Pt/NG-2和Pt/NG-3更高的甲醇氧化和ORR催化性能。熱處理可以改進Pt/NG-1的催化活性。熱處理溫度為200 ℃時，Pt/NG-1的性能最佳，接近商業(yè)化Pt/C的性能。
　　（3）以NG-1為載體，經(jīng)乙二醇還原法制備了金屬載量分別為20

4、％和60％的PtRu合金催化劑。并考察了不同氣氛熱處理對60％PtRu/NG-1的催化性能的影響。實驗結(jié)果顯示，60％PtRu/NG-1催化劑對甲醇氧化的催化活性優(yōu)于20％ PtRu/NG-1催化劑?？諝夥障聼崽幚淼?0％PtRu/NG-1催化劑對甲醇氧化的催化性能優(yōu)于對應(yīng)在氮氣氛和氮氫混和氣氛中熱處理的催化劑。
　　（4）以NG-1為載體，Co2P為共催化劑，通過EDTA輔助的乙二醇還原法制備了Pd-Co2P/NG-1催化劑，并