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文檔簡介
1、低溫等離子體(Non-thermal Plasma,NTP)協(xié)同催化技術具有同時脫除NOx和PM的技術優(yōu)點,被認為是柴油機后處理領域最有潛力的技術之一。催化劑的催化效果很大程度上依賴于柴油機的排氣溫度,而柴油機,尤其是中小型柴油機,通常在中低負荷工況下運行,排氣溫度難以達到催化劑的活性溫度,導致催化劑脫除NOx和PM的效率較低。為此,本文通過改進催化劑涂覆工藝,制備了納米結構的催化劑,提高了催化劑自身的比表面積和催化活性;在此基礎上,提
2、出NTP協(xié)同NC的技術方案,利用NTP的活化作用,提高納米催化劑對NOx及PM的脫除效率,同時有效提高PM的低溫燃燒活性,實現(xiàn)PM的低溫燃燒。主要工作如下:
(1)基于介質阻擋放電(Dielectric Barrier Discharge,DBD)理論基礎,設計出放電穩(wěn)定、均勻且安全性能較好的同軸圓柱式NTP發(fā)生器。將單個NTP發(fā)生器進行并聯(lián)布置,形成復合式NTP發(fā)生器。通過靜態(tài)試驗研究,結果表明該種結構NTP發(fā)生器不僅工
3、作穩(wěn)定,還可以有效增加排氣流量。
(2)采用檸檬酸溶膠,凝膠法制備復合金屬氧化物催化劑LKFMCO、LKMCO和Fe/Ce-K-O粉體,載體經(jīng)浸漬涂覆形成試驗所用催化劑,金屬氧化物在載體的負載量分別為9.0Wt%,10wt%和10wt%,涂覆厚度為30μm。通過X射線衍射儀(X-ray Diffraction,XRD)、BET和掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope,SEM)等測試技術對催
4、化劑性能進行表征,結果表明催化劑LKFMCO、LKMCO和Fe/Ce-K-O均為納米催化劑,平均粒徑分別為16.27nm、26nm和32nm,比表面積分別為221.7m2/g、208.5m2/g和213.4m2/g,晶粒之間通過網(wǎng)狀連接,形成了豐富的粒間孔結構。
(3)通過臺架試驗,對不同頻率下NTP能量密度隨工作電壓的變化關系進行了研究。同時對柴油機排氣中的主要氣體組分和碳煙隨能量密度的變化規(guī)律進行了研究。研究發(fā)現(xiàn),不同
5、NTP放電頻率下,NTP的能量密度隨著工作電壓的增大而升高。在NTP技術作用下,NOx總量基本保持不變,碳煙的不透光度明顯降低,且隨著能量密度的增加呈降低趨勢。
(4)利用程序升溫法研究了溫度對NTP和NTP-LKMCO技術脫除NOx排放的影響。根據(jù)試驗結果,對NTP作用下NOx的轉化機理進行了驗證。在NTP-LKMCO技術作用下,NOx濃度得以降低。與NTP技術作用相比可發(fā)現(xiàn),當溫度高于280℃時,催化劑開始發(fā)揮活性,脫
6、除NOx效果較好。
(5)利用制備的LKFMCO和Fe/Ce-K-O納米催化劑,協(xié)同NTP發(fā)生器建立了NTP-NC系統(tǒng)。分別利用Photon紅外煙氣分析儀在線檢測柴油機NO、NO2、NOx、N2O的濃度變化,研究了負荷對NTP-NC技術脫除NOx排放的影響。同時,對LKFMCO和Fe/Ce-K-O納米催化劑的NOx脫除效率、催化活性及影響因素進行了研究。NTP技術作用下,在溫度升高過程中會額外產(chǎn)生副產(chǎn)物N2O。與原機相比,
7、在NTP-LKFMCO和NTP-Fe/Ce-K-O技術作用下,副產(chǎn)物N2O的濃度得以有效降低。
(6)通過臺架試驗,研究了負荷對NTP、NTP-LKFMCO和NTP-Fe/Ce-K-O降低碳煙排放的影響。研究表明,LKFMCO和Fe/Ce-K-O納米催化劑對碳煙的處理效果不明顯;NTP-NC系統(tǒng)中,NTP對降低柴油機碳煙排放起主導作用。
(7)利用索氏萃取法分離出PM樣品中的可溶性有機物(Soluble Or
8、ganic Fraction,SOF),研究了NTP作用前后PM樣品中SOF質量分數(shù)的變化。通過氣相色譜-質譜(Gas Chromatography-mass Spectrometry,GC-MS)技術對NTP作用前后PM樣品中SOF組分組成及變化進行了分析。研究表明,NTP作用后PM樣品中SOF質量分數(shù)降低,SOF的主要成分為有機酸酯類物質。NTP處理前后PM樣品中碳原子質量分數(shù)較大的分布范圍分別為C14~C24和C11~C24,且N
9、TP處理后低碳原子數(shù)目明顯增多。
(8)利用SEM、能量色散譜儀(Energy Dispersive Spectrdmete,EDS)測試技術,對NTP作用前后PM樣品的形貌、粒徑、均勻度以及化學元素的變化進行了分析。原機PM樣品形貌為不均勻和不規(guī)狀分布的顆粒積聚體,NTP處理后PM樣品顆粒排列比較疏松,粘結程度得以降低,PM樣品中的C含量明顯降低。通過微孔均勻沉積沖擊器(Mirco-Orice Uniform Depos
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