四方相BaTiO3缺陷性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、缺陷普遍存在于鐵電材料中,對(duì)材料的宏觀力學(xué),電學(xué)和光學(xué)性能產(chǎn)生很大的影響。因此,鐵電材料中的缺陷問(wèn)題已引起廣泛的關(guān)注并成為研究熱點(diǎn)。但是,目前對(duì)于鐵電材料的缺陷效應(yīng)研究還非常缺乏,且微觀機(jī)制尚存爭(zhēng)議。本論文基于第一性原理從頭算方法,對(duì)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)鐵電體BaTiO3的幾種基本缺陷及其性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的理論研究,并取得了以下成果:
　　1.研究了四方相BaTiO3的晶格常數(shù)、體彈模量、能帶結(jié)構(gòu)。通過(guò)總能收斂測(cè)試,建立3×3×3的超原胞作為

2、缺陷的計(jì)算模型。引入各種本征點(diǎn)缺陷如空位、弗倫凱爾缺陷、肖特基缺陷。計(jì)算了缺陷的形成能,找到了形成能與原子化學(xué)勢(shì),帶電缺陷形成能與電子化學(xué)勢(shì)的變化規(guī)律,并獲得了與實(shí)驗(yàn)一致的結(jié)果。計(jì)算結(jié)果表明缺陷形成能隨原子化學(xué)勢(shì)劇烈變化,在還原環(huán)境下氧空位很容易形成,而在富含氧的氧化環(huán)境下,氧空位的形成能最高,因此可以通過(guò)在氧化環(huán)境下的退火來(lái)抑制氧空位的形成,從而防止鐵電材料的疲勞失效。VBa-Vo雙空位缺陷形成能在所有化學(xué)環(huán)境勢(shì)下都容易形成,是缺陷研

3、究的重點(diǎn)對(duì)象。弗倫凱爾缺陷的形成能很高,在BaTiO3中很難形成。滿價(jià)態(tài)的帶電空位比中性空位更為穩(wěn)定。
　　2.在原子尺度對(duì)印記的偶極子機(jī)制進(jìn)行了初步分析。模擬了含有一定濃度的VBa-Vo雙空位缺陷體系。系統(tǒng)地研究了3×3×3的超原胞中相距第一、二、三、四近鄰不同取向的VBa-Vo雙空位缺陷形成能。找出了最為穩(wěn)定的VBa-Vo雙空位缺陷體系。通過(guò)一種新的方法并結(jié)合現(xiàn)代極化理論計(jì)算和分析了含VBa-Vo空位缺陷體系的自發(fā)極化,同時(shí)與