層狀復合鈮催化劑的構建及其光催化性能研究.pdf

1、層狀復合半導體催化劑由于其獨特的結構特征和其在太陽能轉化及環(huán)境凈化方面的廣泛應用引起了人們越來越大的關注。該復合催化劑具有多孔構造和高的比表面積，同時由于主體和客體之間有效的電子-空穴分離而具備高的催化效率。
　　 本論文通過高溫固相法合成具有層狀結構的主體半導體材料KNbTiO5和KNb3O8，并通過離子交換、剝離等方法對層狀材料進行改性，同時通過不同的方法制備客體納米半導體材料，采用剝離-重組的方法對主體—客體半導體材料進行

2、復合，構建層狀復合鈮基催化劑。利用X-射線粉末衍射(XRD)、紫外可見光漫反射光譜(UV-visDRS)、傅里葉紅外光譜(FT-IR)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、熱分析(TG-DTA)等物理化學測試手段對催化劑進行表征。采用紫外和紅外光譜技術考察了該催化劑降解甲基藍和降解有機硫化物的光催化氧化性能。
　　 研究結果表明:高溫固相法合成的主體半導體材料KNbTiO5和KNb3O8具有明顯的層狀結構且晶形完整。經過改性

3、后的主體材料HNbTiO5和HNb3O8，層間距發(fā)生變化。通過Fe(OH)3復合的HNbTiO5和HNb3O8催化劑，掃描電鏡顯示其在形貌上保持了良好的層狀結構，XRD結果表明主晶面的衍射峰向低角度偏移，說明復合后的樣品，由于客體半導體納米粒子的插入，層間距增大。對于Fe2O3柱撐后的HNbTiO5和HNb3O8，XRD結果顯示主晶面向低角度移動，層間距增大。
　　 在自然光條件下，HTiNbO5-Fe(OH)3作為催化劑有很高

4、的降解亞甲基藍的活性，在一定的范圍內，增加催化劑的用量可以顯著的提高降解率，當催化劑用量達到0.5mg.L-1時，降解率可以達到91.4％，亞甲基藍基本上已經完全降解。
　　 在靜態(tài)條件下，KTiNbO5和KNb3O8表面吸附乙硫醇很弱，所以在紫外光的照射下的紅外譜圖和吸附的譜圖相似，沒有出現乙硫醇的吸收峰。而對于HTiNbO5-Fe(OH)3和HNb3O8-Fe(OH)3，乙硫醇在其表面具有很強的吸附能力，在可見光的照射下，即

5、可被氧化，生成了亞磺酸，在紫外光輻射時，紅外譜圖出現了一個新的吸收峰，歸屬為亞硫酸酯的吸收峰。對于HNb3O8-Fe2O3和HTiNbO5-Fe2O3乙硫醇在其表面有一定的吸附能力，在可見光照射下，即可被氧化為亞磺酸和亞硫酸酯。紫外可見光輻射下的紅外譜圖和可見光下的譜圖幾乎一致，說明該復合催化材料在可見光下已經具備較強的催化活性。
　　 通過剝離-重組的技術可以制備的具有層狀結構的復合催化材料，由于主體和客體之間有效的電子耦合，