載銀氮化碳復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能研究.pdf

1、近年來，類石墨型氮化碳(g-C3N4)作為一種新型的無金屬可見光響應(yīng)光催化劑，具有較高的化學(xué)和熱穩(wěn)定性以及價廉環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，受到了人們的廣泛關(guān)注。但g-C3N4本身存在著比表面積小和光生載流子易復(fù)合的缺點(diǎn)，使其光催化效率較低。目前，已經(jīng)有包括形貌調(diào)控、元素?fù)诫s、以及與半導(dǎo)體復(fù)合等多種改性方法來提高g-C3N4的光催化活性。本文通過對g-C3N4進(jìn)行表面酸化和表面氨化的官能團(tuán)修飾，并進(jìn)一步負(fù)載窄帶半導(dǎo)體AgBr形成異質(zhì)結(jié)和進(jìn)行納米Ag復(fù)合，

2、通過協(xié)同作用提高g-C3N4的光催化活性。本論文研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　1、以三聚氰胺為原料，通過熱解法在550℃煅燒4h得到石墨型的g-C3N4(CN)氮化碳。通過鹽酸和乙醇胺處理分別得到了酸化的g-C3N4(CNH)和氨化的g-C3N4（CNNH2）。結(jié)果表明，酸化的CNH為薄層結(jié)構(gòu)，而氨化的CNNH2仍是與CN基本相同的多層結(jié)構(gòu)。與CN的460 nm的光吸收截止波長(λcut)相比，CNH的λcut拓寬到472 nm，并且

3、吸收強(qiáng)度有所提高，而CNNH2的λcut=455 nm，同時光吸收強(qiáng)度明顯減弱。在相同的可見光照條件下，CN、CNH、CNNH2對羅丹明B染料的光催化氧化降解率分別是20％、25％、8％，與其光吸收性能的改善有一定相關(guān)性。在光催化還原CO2的評價中，CN還原CO2的產(chǎn)物主要是乙醇。隨著光照時間的延長，產(chǎn)物的生成量在不斷增加，生成速率為0.23μmol g-1·h-1。
　　2、以酸化的CNH為載體，以AgBr為光催化復(fù)合組分，通過

4、簡單的沉淀法制備出m(AgBr)/m(CNH)=0.3、0.5、0.7、0.9不同質(zhì)量比的AgBr/CNH系列復(fù)合光催化劑，研究結(jié)果表明，當(dāng)m(AgBr)/m(CNH)=0.5時，AgBr在CNH載體上分散最均勻，AgBr的粒徑為30～60 nm，具有最高的可見光催化降解RhB的活性，在可見光照下，1.5h降解率可達(dá)90％，較未復(fù)合的CNH的光催化活性提高了3.6倍。
　　3、以硝酸銀與三聚氰胺為原料，分別采用乙醇溶劑熱還原法、光

5、照還原法、煅燒還原法制備出納米銀負(fù)載的復(fù)合可見光催化劑Ag/g-C3N4，結(jié)果表明，在相同配比下，光照還原法制備出的Ag/g-C3N4復(fù)合光催化劑具有最高的光催化降解RhB活性，其中納米Ag粒徑約為14 nm，在g-C3N4載體上均勻分散。之后利用光照還原法制備了5％、10％、15％、20％、25％、30％不同比例的Ag/g-C3N4復(fù)合光催化劑，光催化降解RhB的評價結(jié)果表明，比例為25wt％的Ag/g-C3N4具有最高的的光催化活性