石墨相氮化碳基復(fù)合型光催化劑的制備及光催化性能研究.pdf

1、能源和環(huán)境是當(dāng)今社會面臨的兩大問題，因此發(fā)展一種利用可再生能源且對環(huán)境友好的技術(shù)已經(jīng)迫在眉睫。光催化技術(shù)是近幾年興起的一項新型技術(shù)，它可以有效的解決上述人類所面臨的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。TiO2以其獨特的優(yōu)點成為光催化領(lǐng)域中研究和應(yīng)用最為廣泛的一種半導(dǎo)體材料，但是由于其禁帶寬度較寬，不能吸收占太陽光大多數(shù)的可見光，且量子效率低，限制了它的廣泛應(yīng)用。因此對TiO2進(jìn)行改性，如離子摻雜、形貌修飾以及半導(dǎo)體復(fù)合等方法，以提高其光吸收率及在光催化反應(yīng)中的催

2、化活性。與此同時，尋找新型的可見光響應(yīng)的高效光催化劑也是解決此問題的有效途徑之一。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一種在可見光范圍有吸收的非金屬半導(dǎo)體材料，它具有獨特的電子結(jié)構(gòu)以及優(yōu)越的光學(xué)性質(zhì)決定其能有效利用太陽能光譜中可見光部分進(jìn)行光催化反應(yīng)。但傳統(tǒng)方法制備的g-C3N4仍然存在著比表面積小和量子效率低等缺點，需要選擇合適的方法對它進(jìn)行修飾或改性，從而使其具有更高的光催化活性。因此，本文合成了兩種不同g-C3N4基復(fù)合型催化劑，并通過

3、多種方法對其進(jìn)行表征，研究探討了其光催化活性及光催化反應(yīng)機(jī)理。
　　1.通過簡單的沉淀法制備了一系列不同Ag3VO4含量的且具有可見光響應(yīng)的Ag3VO4/g-C3N4復(fù)合型光催化劑，并且通過表征研究了各樣品的結(jié)構(gòu)及其光學(xué)性質(zhì)。此外，還考察了催化劑中Ag3VO4含量對其光催化活性的影響。通過XRD、FT-IR及XPS對催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，結(jié)果表明，Ag3VO4和g-C3N4進(jìn)行了有效的復(fù)合，且Ag3VO4的引入并沒有使g-C3N4

4、的結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯的改變。由UV-visDRS分析結(jié)果得出Ag3VO4的引入使g-C3N4對可見光的吸收發(fā)生了明顯的紅移，且由于Ag3VO4和g-C3N4能帶的相互匹配促進(jìn)光生載流子的有效分離，從而提高光催化反應(yīng)效率。
　　2.通過光沉積法制備了一系列不同Ag含量的等離子型可見光響應(yīng)的Ag2O/Ag/g-C3N4 NS異質(zhì)結(jié)光催化劑，考察了在可見光下催化劑降解RhB的反應(yīng)活性，并采用TEM、AFM、XRD、XPS、FT-IR、UV-v

5、is等方法對光催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)以及光學(xué)性質(zhì)等物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行研究。實驗結(jié)果表明，Ag(10.0)/g-C3N4NS催化劑在可見光的照射下表現(xiàn)出最好的光催化活性，40 min內(nèi)將1.0×10-5mol·L-1的RhB完全降解至無色，且在5次循環(huán)后，光催化活性沒有明顯減小，表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。由于Ag顆粒的表面等離子共軛效應(yīng)以及Ag物種與g-C3N4NS所形成的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，使Ag2O/Ag/g-C3N4 NS對可見光的響應(yīng)明顯增強，光催化