銀基-石墨相氮化碳復(fù)合光催化材料的制備及其可見光催化性能研究.pdf

1、光催化技術(shù)，作為一種可利用太陽能來降解環(huán)境中有毒有害物質(zhì)的新型科學(xué)技術(shù)手段，近年來得到了國內(nèi)外研究者們的廣泛關(guān)注。具有良好可見光響應(yīng)的類石墨相氮化碳（Graphitic Carbon Nitrode，g-C3N4），由于其特殊的電子結(jié)構(gòu)及優(yōu)異的化學(xué)及熱穩(wěn)定性，已成為目前備受矚目的新型非金屬有機聚合光催化材料。此外，銀基化合物材料（如:Ag-AgCl，Ag3PO4，Ag2CO3等）是一類新型高效可見光光催化材料。但是這類新型石墨相氮化碳和

2、銀基化合物材料單獨使用時，仍還存在量子效率低、光腐蝕現(xiàn)象嚴(yán)重等問題。為妥善處理這些問題，提高光催化技術(shù)在環(huán)境治理及其他領(lǐng)域的可行性應(yīng)用價值，本文對g-C3N4和銀基光催化劑在制備優(yōu)化、結(jié)構(gòu)組裝和性能增強等方面進行了研究，研究內(nèi)容如下:
　?、傺趸?rGO)/g-C3N4/Ag-AgCl三相復(fù)合材料的制備及其在可見光下可控的選擇性降解活性分析。本次實驗首先以三聚氰胺、尿素為原材料，采用簡單的高溫縮聚法制備出g-C3N4;隨后通

3、過沉積法和原位光致還原法制備出具有良好可見光活性的rGO/g-C3N4/Ag-AgCl(GCA)樣品。這種石墨烯-半導(dǎo)體-金屬復(fù)合光催化材料在降解水中偶氮染料時顯示出了增強的可見光催化降解活性和可控的光催化選擇性。這種增強的可見光催化降解效果主要可歸因于:石墨烯優(yōu)異的電子遷移率以及Ag-AgCl的表面等離子體效應(yīng)，二者的協(xié)同作用在降低復(fù)合樣品中光生電子、空穴復(fù)合速率的同時，還可提高其對太陽能的轉(zhuǎn)化效率。此外，通過對GCA樣品表面電荷性質(zhì)

4、進行調(diào)控，使其優(yōu)先吸附與其表面電荷相反的污染物分子，可達(dá)到選擇性降解被吸附分子的目的，從而使其具有可控的光催化選擇性。
　?、诓煌叽鏏g2CO3樣品制備及其可見光催化活性研究。首先，以AgNO3或銀氨溶液為前驅(qū)體，分別與Na2CO3或NaHCO3通過簡單沉淀反應(yīng)制得四種不同尺寸Ag2CO3顆粒，其尺寸大小分別在2μm-3μm或3μm-5μm范圍內(nèi)。此外，通過對各樣品在可見光下降解甲基橙(MO)染料的光催化活性進行對比分析，并結(jié)合

5、X射線衍射、掃描電鏡、氮吸附脫附曲線及紫外-可見漫反射光譜等表征結(jié)果對其光催化活性增強與失活機理進行了解釋。實驗結(jié)果表明:Ag2CO3樣品表面少量Ag納米顆粒(Nanoparticle，NPs)的存在可作為材料中光生電子的有效捕獲井，促使Ag2CO3導(dǎo)帶上的光生電子遷移至Ag NPs上，達(dá)到抑制光生電子、空穴復(fù)合，提高Ag2CO3材料光催化反應(yīng)活性的目的;但過多的Ag NPs會在材料表面形成銀殼結(jié)構(gòu)，造成Ag2CO3材料對光的利用率下降