多孔石墨型氮化碳的制備及其復(fù)合光催化性能研究.pdf

1、人類對(duì)于煤和石油等化石燃料資源的過度開發(fā)和不合理利用帶來了嚴(yán)峻的環(huán)境污染和能源短缺問題。光催化技術(shù)可直接利用太陽(yáng)能分解水制氫或降解污染物，是一種綠色清潔可持續(xù)發(fā)展的解決能源和環(huán)境問題的新方法。然而，已報(bào)道的光催化劑（如TiO2）大都存在太陽(yáng)能利用低效、光生電子與空穴快速?gòu)?fù)合及量子效率低的問題，限制了其實(shí)際應(yīng)用。因而探索研發(fā)具有可見光響應(yīng)、高效穩(wěn)定的光催化劑是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。近年來，類石墨型氮化碳(g-C3N4)作為一種新型的無金屬可見

2、光催化劑具有廉價(jià)易得、穩(wěn)定環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，得到了人們?cè)絹碓蕉嗟年P(guān)注。但是g-C3N4本身存在著比表面小和光生載流子易復(fù)合的缺點(diǎn)，使其光催化效率較低。多種改性方法被用來提高g-C3N4的光催化活性，包括:形貌調(diào)控、元素?fù)诫s、共聚合改性以及與其他材料復(fù)合等方法。其中，多孔g-C3N4不僅具有可控的形貌和較高的比表面積，而且其表面具有更多的活性位點(diǎn)，能夠大幅度提高g-C3N4的光催化活性。本論文的主要研究?jī)?nèi)容是探索多孔g-C3N4新的合成方法，以

3、及在多孔g-C3N4的基礎(chǔ)上進(jìn)一步負(fù)載CdS形成異質(zhì)結(jié)和進(jìn)行S元素?fù)诫s，通過兩種改性方法的協(xié)同作用提高g-C3N4的光催化活性。論文研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:
　　1、硬模板法合成介孔氮化碳(mpg-C3N4)。以SBA-15為模板劑，雙氰胺為原料，在充分超聲混合后，高溫煅燒，除去模板后即得到mpg-C3N4。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制得的mpg-C3N4的比表面積為222.1m2/g，平均孔徑為3.8nm。mpg-C3N4對(duì)羅丹明B(RhB)

4、的物理吸附較g-C3N4提高了2倍，在可見光下降解RhB的光催化活性較g-C3N4提高了1倍。
　　2、一種預(yù)模板合成納米孔氮化碳(npg-C3N4)的新方法。以TritonⅩ-100為模板劑，三聚氰胺(MA)為原料，先形成三聚氰胺硫酸鹽有序結(jié)構(gòu)，煅燒后得到具有高比表面積的npg-C3N4，比表面積最高達(dá)到130m2/g，對(duì)可見光的吸收范圍和強(qiáng)度都有所增強(qiáng)，且比表面積可以通過改變TritonⅩ-100的加入量和煅燒溫度進(jìn)行調(diào)變，其

5、最佳條件分別為mTX/mMA=0.5的加入量和580℃。npg-C3N4在可見光下降解羅丹明B（RhB）的光催化活性較g-C3N4明顯提高，前者的光催化降解RhB的速率常數(shù)是后者的近20倍。
　　3、在npg-C3N4上進(jìn)一步負(fù)載CdS量子點(diǎn)(QDs)形成異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，通過添加丙酮聚沉法可以使CdS QDs能夠均勻地分散到npg-C3N4的表面上，并形成異質(zhì)結(jié)，同時(shí)，npg-C3N4的納米孔結(jié)構(gòu)在一定程度上能夠抑制CdS

6、QDs在復(fù)合過程中的團(tuán)聚作用。CdS的負(fù)載對(duì)npg-C3N4的納米孔結(jié)構(gòu)影響不大，但卻使CdS/npg-CN對(duì)可見光的吸收范圍明顯增大。CdS/npg-CN在可見光下降解RhB的光催化活性明顯的提高，最優(yōu)條件下的光催化速率是npg-C3N4和CdS QDs單一組份的3倍，且穩(wěn)定性良好，表明CdS的光腐蝕作用受到了抑制。
　　4、一步法合成S摻雜的納米孔g-C3N4棒(Spg-C3N4)。利用三聚硫氰酸(TTCA)和三聚氰胺(MA)