基于形貌可控氮化碳復(fù)合光催化劑的制備及其高效可見(jiàn)光光催化性能.pdf

1、環(huán)境污染和能源危機(jī)是目前人類面臨的兩大突出問(wèn)題，合理解決這兩大問(wèn)題是實(shí)現(xiàn)和諧社會(huì)可持續(xù)發(fā)展以及實(shí)現(xiàn)中華民族偉大復(fù)興的基礎(chǔ)。半導(dǎo)體光催化是一種近代新生技術(shù)，不僅能利用太陽(yáng)光催化氧化廢水中的有機(jī)污染物、凈化空氣中的有害氣體，還能模仿植物光合作用將低密度太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為高密度化學(xué)能，并且無(wú)溫室氣體CO2釋放，對(duì)凈化環(huán)境和解決能源危機(jī)具有潛在應(yīng)用價(jià)值。然而，以TiO2為代表的傳統(tǒng)半導(dǎo)體光催化劑存在著諸多弊端，如光譜響應(yīng)低、光利用率低、量子效率低和易

2、失活等，從而嚴(yán)重制約了光催化技術(shù)的發(fā)展。
　　g-C3N4材料因制備方法簡(jiǎn)單、原材料廉價(jià)和具有可見(jiàn)光催化活性而備受人們關(guān)注。然而，由三聚氰胺高溫聚合得到的g-C3N4是一種多層狀的體相結(jié)構(gòu)，活性位點(diǎn)數(shù)少、光生載流子復(fù)合速率快和傳質(zhì)阻力大等缺點(diǎn)，嚴(yán)重抑制了其光催化活性。為此對(duì)g-C3N4材料進(jìn)行改性顯得十分必要。本文從半導(dǎo)體形貌控制、雜多酸摻雜、貴金屬修飾、構(gòu)建半導(dǎo)體異質(zhì)節(jié)等方式來(lái)增強(qiáng)材料的光譜響應(yīng)、提升光生載流子的分離傳導(dǎo)速率、抑

3、制光生載流子的復(fù)合速率、降低催化反應(yīng)的傳質(zhì)阻力，從而提高材料的量子效率。同時(shí)，本文對(duì)催化劑的制備、催化材料的表征、催化反應(yīng)進(jìn)行了詳細(xì)的探究。主要包括：
　　1、首次利用淬火技術(shù)成功合成出氮化碳納米管（C3N4 NTs），結(jié)果表明C3N4 NTs對(duì)光催化降解持久性有機(jī)污染物和光劈裂水產(chǎn)氫表現(xiàn)出了較高的催化活性，并且管形貌能有效降低催化反應(yīng)的傳質(zhì)阻力。
　　2、以氮化碳納米片和磷鎢酸為原材料，首次采用溶劑熱處理方式合成出H3PW

4、12O40/C3N4 NTs；研究表明，反應(yīng)過(guò)程中氮化碳片結(jié)構(gòu)上的氨基被羥基所取代，羥基聚合是納米片卷曲成納米管的主要原因；在對(duì)甲基橙（MO）和鄰苯二甲酸二乙酯（DEP）礦化實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上，進(jìn)一步推導(dǎo)出了一套詳細(xì)的催化降解機(jī)理。
　　3、采用一步溶劑熱處理法，成功制備出Pt/C3N4 NTs復(fù)合材料；并將所合成的復(fù)合材料應(yīng)用于光催化降解有機(jī)污染物、光催化劈裂水產(chǎn)氫和可見(jiàn)光條件下同時(shí)降解產(chǎn)氫；結(jié)果表明，復(fù)合材料在催化氧化有機(jī)污染物及劈裂

5、水產(chǎn)氫方面均表現(xiàn)出高效的催化活性；同時(shí)降解產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以有機(jī)污染物為電子犧牲劑的同時(shí)降解產(chǎn)氫反應(yīng)能夠進(jìn)行。
　　4、在C3N4 NTs的基礎(chǔ)上，以酚類物質(zhì)為有機(jī)摻雜質(zhì)，構(gòu)建TiO2包覆C3N4 NTs的復(fù)合材料C/X-TiO2@C3N4 NTs（X=N、Cl、F），并探究了構(gòu)建中間帶隙對(duì)同時(shí)降解產(chǎn)氫性能的影響；在前期同時(shí)降解產(chǎn)氫工作的基礎(chǔ)上，以羅丹明B（RB）為電子犧牲劑，探究了有機(jī)污染物濃度對(duì)光催化同時(shí)降解產(chǎn)氫性能的影響；

6、研究表明以50 ppm RB為電子犧牲劑時(shí)，產(chǎn)氫量和底物降解率都最高。
　　5、采用HCl和乙二醇（EG）共同處理三聚氰胺法成功制備出多孔氮化碳（pg-C3N4）；研究結(jié)果表明，孔結(jié)構(gòu)有利于提高材料的光吸收能力、延緩光生載流子復(fù)合，從而提高量子效率；pg-C3N4-(EG+HCl)材料對(duì)復(fù)合酚類廢水具有較好的催化活性，在復(fù)合廢水的處理方面具有較大的參考價(jià)值。
　　6、為進(jìn)一步提升材料的光催化活性，采用光還原沉積方法將Pt顆粒