中空介孔CdS復(fù)合光催化劑的制備及其可見光催化性能研究.pdf

1、隨著傳統(tǒng)化石能源的日益消耗，尋找新型能源已經(jīng)迫在眉睫。氫氣，作為一種清潔能源已經(jīng)備受學(xué)者們的關(guān)注，而如何有效利用水分解產(chǎn)氫已經(jīng)成為研究的熱點，利用半導(dǎo)體光催化產(chǎn)氫正是一條高效便捷的途徑。而常用的半導(dǎo)體材料如TiO2等大多存在光能利用率不高和光生電子空穴復(fù)合較快兩大問題，嚴重制約著半導(dǎo)體材料光催化產(chǎn)氫性能。為此，具有可見光響應(yīng)窄帶隙的半導(dǎo)體如CdS被用來與TiO2進行復(fù)合，能有效解決以上兩個問題。中空介孔結(jié)構(gòu)作為光催化劑不僅具有高的比表面

2、積，很多的空隙，便于分子的擴散與傳輸;而且內(nèi)部空腔更有利于光的多次反射，可有效提高光能利用率。基于上述中空介孔結(jié)構(gòu)的優(yōu)點，本論文開展了以下工作:
　　1、CdS@TiO2@Au中空介孔微球的制備及其光催化性能的研究:首先，利用無皂乳液聚合獲得表面富含羧基的PS微球作為聚合物模板，通過反應(yīng)吸附CdS納米粒子，并煅燒獲得中空介孔CdS微球;再通過溶劑熱法在中空CdS微球表面包裹一層絨毛狀的TiO2，得到雙殼中空介孔CdS@TiO2微球

3、;最后，利用γ-射線輻射還原法，在CdS@TiO2表面原位沉積Au納米粒子，從而獲得中空介孔CdS@TiO2@Au微球復(fù)合光催化劑。分別將中空介孔CdS@TiO2和CdS@TiO2@Au微球應(yīng)用于光催化降解染料和光催化產(chǎn)氫，結(jié)果與中空介孔CdS微球相比，其光催化性能和循環(huán)穩(wěn)定性都有了很大的提升。CdS@TiO2@Au的產(chǎn)氫速率最大達到了1720μmol·g-1·h-1，分別是CdS@TiO2和CdS的2.37倍和12.7倍;并且經(jīng)過五次

4、循環(huán)之后，穩(wěn)定性還很好。該結(jié)構(gòu)良好的產(chǎn)氫性能歸功于中空結(jié)構(gòu)和絨毛狀的TiO2層優(yōu)異的光吸收效率，以及TiO2復(fù)合抑制CdS的光腐蝕效應(yīng)，加之Au納米粒子的電子捕獲作用和光敏效應(yīng)，使得光生電子和空穴得到有效分離，極大提高了光催化活性。
　　2、中空CdS/PANI復(fù)合光催化劑的制備及其光催化性能研究:基于中空介孔CdS微球，利用苯胺在微球表面的氧化聚合，制備了形貌和結(jié)構(gòu)良好的中空CdS/PANI復(fù)合微球光催化劑。通過調(diào)控CdS和苯胺

5、的配比，得到不同形貌的復(fù)合結(jié)構(gòu)，利用TEM、XRD、FTIR和UV-vis DRS等手段對催化劑進行了表征，并在可見光照射下進行光催化產(chǎn)氫，評估其光催化活性。結(jié)果顯示，與中空CdS微球相比，中空CdS/PANI復(fù)合微球光催化劑表現(xiàn)出更好的光催化活性和循環(huán)穩(wěn)定性，產(chǎn)氫速率最高可達328μmol·g-1·h-1，比單一的CdS光催化劑提升了2.1倍（157μmol·g-1·h-1）。經(jīng)過五次循環(huán)實驗，中空CdS/PANI復(fù)合微球的光催化活性