可見光光催化劑制備、表征及光催化效果研究.pdf

1、水環(huán)境中的有機污染物(如酚類、鹵代烴、芳烴及其衍生物、雜環(huán)化合物等)具有成份復(fù)雜、毒性大等特點,用傳統(tǒng)的治理理技術(shù)很難處理。光催化氧化具有很強的氧化性,在有機污染物的降解中發(fā)揮著非常重要的作用。目前所研究的催化劑主要是TiO2,該催化劑的局限性在于其禁帶較寬,在可見光照射下無光催化活性。同時由于其在光反應(yīng)中電子和空穴復(fù)合率較高,催化效率較低,并且在實際應(yīng)用中TiO2顆?；厥蛰^難。
　　 論文以開發(fā)禁帶寬度較窄的新型納米可見光催化

2、劑、TiO2改性、固載及磁負載研究為目標,設(shè)計并合成一系列新型可見光催化劑,并進行表征分析,研究催化劑表面結(jié)構(gòu)和活性組元對降解有毒有機污染物效果的影響,并對其作用機理進行分析。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　 (1)采用含鉍前驅(qū)體合成禁帶寬度較窄的新型納米可見光催化劑鎢酸鉍和釩酸鉍,并通過金屬Ag表面修飾對釩酸鉍表面改性以提高其光催化能力；采用溶膠-凝膠法制備MoS2納米管表面修飾TiO2光催化劑,并將其負載于粉煤灰微珠,形成負載

3、型TiO2光催化劑；以溶膠-凝膠法制備了TiO2／SrFe12O19、TiO2／SiO2／γ-Fe2O3納米復(fù)合顆粒磁性光催化劑。
　　 (2)以空氣中的O2作氧化劑,分別在紫外光和可見光下考察Ag-BiVO4的光催化活性以及對亞甲基藍(MB)染料的降解效果。對比實驗發(fā)現(xiàn):Ag對BiVO4催化劑的修飾明顯提高MB的降解率,最佳Ag摻雜量為3 wt％；經(jīng)100℃熱處理后得到的Ag-BiVO4光催化劑對MB的去除率最高,2 h后降解

4、率可達95％以上；可見光條件下Ag-BiVO4降解MB的程度要比紫外光下的要深。同時考察了Bi2WO6催化劑對MB降解率的影響。結(jié)果表明:催化劑用量為0.2g／L,pH值為9.30,MB的初始濃度為10 mg／L時,對MB降解的效果最佳,4 h后MB的降解率達到80％。
　　 (3)考察了TiO2復(fù)合MoS2及負載粉煤灰的負載量、催化劑用量、熱處理溫度等不同條件下催化劑的光催化活性。實驗表明:在復(fù)合量為0.4 wt％,用量為0.

5、02wt％,溶液初始濃度為15 mg／L,pH為堿性條件,曝氣量為1L／min時可見光下復(fù)合MoS2納米管TiO2光催化劑2h后MB的降解率達到最大,為70％；負載一次,熱處理溫度為500℃時,改性MoS2-負載粉煤灰的納米TiO2對MB的降解率達80％。
　　 (4)納米鈣鈦礦型TiO2包覆型磁性復(fù)合光催化劑TiO2／SrFe12O19,具有較好的可見光催化活性,且當鐵氧體修飾量為20％,催化劑用量1.5g／L,MB初始濃度1

6、0mg／L以及溶液pH值6.8時,在可見光照射條件下,5 h后MB的降解率達到95％以上。催化劑回收及重復(fù)實驗表明:TiO2／SrFe12O19的每次回收率都在90％以上,而且回收后的催化劑的催化效率每次變化不大,在第5次使用時,5 h后的降解率仍保持在90％左右,重現(xiàn)性較好。以γ-Fe2O3為磁基體,制備了TiO2／SiO2／γ-Fe2O3,表征結(jié)果表明,TiO2／SiO2／γ-Fe2O3材料不但增強了對紫外光的吸收能力,更進一步拓寬

7、了其在可見光區(qū)的光譜范圍；磁性測試證明了該催化劑保留了γ-Fe2O3的順磁性能,有利于提高其水相中的分散性,并能通過外加磁場有效地進行固液分離。在紫外光下TiO2／SiO2-Fe2O3對MB的降解率最高達到98％以上,在可見光下達到65％；催化劑回收及重復(fù)實驗表明:TiO2／SiO2／γ-Fe2O3具有較好循環(huán)重復(fù)使用性能,循環(huán)使用三次后,對MB的降解率保持在95％以上。經(jīng)過兩次的分離循環(huán)使用后,TiO2／SiO2／γ-Fe2O3催化劑