2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、燃料油中的含硫化合物燃燒后產(chǎn)生的SOx,不僅是酸沉降的重要前驅(qū)物,而且也是汽車尾氣轉(zhuǎn)化催化劑的抑制物,會降低汽車尾氣轉(zhuǎn)化器對NOx、未完全燃燒的烴類(HC)及CO等的轉(zhuǎn)化效率。隨著環(huán)保法規(guī)的日益嚴格,世界各國對燃料油中硫含量的要求越來越苛刻,生產(chǎn)超低硫的“清潔燃料”成為必然趨勢。氧化脫硫是近年來發(fā)展起來的生產(chǎn)超低硫燃料油的新技術(shù),對催化加氫難以脫除的苯并噻吩類化合物有較高的脫除率,具有無需高溫高壓、無需氫源、工藝流程簡單、設(shè)備投資和操作

2、費用低等優(yōu)點,是一項很有前途的脫硫技術(shù),引起了廣泛的關(guān)注。
   氧化脫硫技術(shù)的氧化劑種類很多,以過氧化氫(H2O2)為氧化劑處于主導地位。但是H2O2價格昂貴,穩(wěn)定性差,不能再生,且為水溶性氧化劑,用量大,易使油品再次發(fā)生乳化現(xiàn)象,影響了油品的收率。臭氧(O3)具有氧化能力強、反應速率快、選擇性高及對環(huán)境無二次污染等特點,是一種綠色的強氧化劑。
   本論文首次嘗試以O(shè)3為氧化劑、多功能新型催化材料雜多化合物為催化劑、

3、乙腈為萃取劑進行催化臭氧氧化脫硫。主要內(nèi)容分為:
   第一部分,考察了Keggin雜多酸催化臭氧氧化脫硫效果。結(jié)果表明在超聲作用下,H3PMo12O40為最優(yōu)的雜多酸催化劑,其最佳操作條件為:反應溫度為0℃,催化劑量為模擬油品質(zhì)量的2.5%,初始硫含量為500ppm以下。初步鑒定二苯并噻吩(DBT)的主要氧化產(chǎn)物為SO42-,且H3PMo12O40可回收,在重復利用中依然保持較好的脫硫效果。
   第二部分,合成Keg

4、gin結(jié)構(gòu)磷鎢酸鹽并將其用于催化臭氧氧化脫硫。結(jié)果表明在超聲作用下,F(xiàn)e0.8H0.6PW12O40為最佳的雜多酸催化劑,其最佳操作條件為:反應溫度為50℃,催化劑量為模擬油品質(zhì)量的3.0%,此時反應60 min后,DBT的去除率可達99.7%。實驗發(fā)現(xiàn)硫原子上具有較高電子云密度的4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT),DBT和苯并噻吩(BT)在本體系中可以被完全去除,而硫原子上電子云密度較低的噻吩(TH)去除率較低。通過羥基自

5、由基抑制劑叔丁醇的驗證反應,初步表明Fe0.8H0.6PW12O40催化氧化DBT去除過程中涉及羥基自由基反應機理。初步判定DBT的主要氧化產(chǎn)物為SO42-,且Fe0.8H0.6PW12O40可回收,在重復利用中依然保持較好的脫硫效果。
   第三部分,合成過渡金屬取代缺位雜多酸鹽并將其用于催化臭氧氧化脫硫。結(jié)果表明在機械攪拌作用下Na5[PW11O39Mn]為最優(yōu)催化劑,其最佳反應條件為:溫度為20℃,催化劑量為模擬油品質(zhì)量的

6、1.0%,初始硫含量為500 ppm,此時,反應50 min后,可實現(xiàn)DBT的100%脫除。實驗發(fā)現(xiàn)硫原子上具有較高電子云密度的4,6-DMDBT,DBT和BT在本體系中可以被完全去除,而硫原子上電子云密度較低的TH去除率較低。Na5[PW11O39Mn]重復利用3次后,依然保持較好的脫硫效果。
   第四部分,將優(yōu)選出的催化劑Fe0.8H0.6PW12O40和Na5[PW11O39Mn]在各自的最佳反應條件應用于真實油品脫硫,

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