改性活性炭對(duì)水中溴酸鹽的去除效能及吸附還原機(jī)制研究.pdf

1、隨著原水水源微污染的加重，在局部沿海和某些高原地區(qū)原水中存在溴離子，導(dǎo)致在應(yīng)用臭氧技術(shù)進(jìn)行飲用水處理過程中產(chǎn)生消毒副產(chǎn)物溴酸鹽?；钚蕴坑捎诰哂辛己玫奈叫阅懿⑶也僮鞴に嚭?jiǎn)單被廣泛應(yīng)用于去除水中的溴酸鹽。
　　本文采用四種活性炭（A、B、C、D）進(jìn)行相關(guān)實(shí)驗(yàn)的研究。首先研究了活性炭表面物理化學(xué)性質(zhì)對(duì)吸附溴酸鹽的影響。包括比表面積、孔徑分布、掃描電鏡表面形貌觀察以及表面官能團(tuán)的影響。同時(shí)也研究了表面ZETA電位和零電荷點(diǎn)（pHpzc）

2、的影響。結(jié)果表明，具有最大溴酸鹽吸附能力的D炭具有最大的比表面積和最多的中孔容積。含有最多堿性官能團(tuán)的D炭具有最大的溴酸鹽吸附能力，而具有最小溴酸鹽吸附能力的C炭含有最多的酸性官能團(tuán)?；钚蕴勘砻鎆ETA電位值也會(huì)影響其對(duì)溴酸鹽的吸附。具有正的ZETA電位和較高pHpzc值的活性炭具有較大的溴酸鹽吸附能力。
　　用靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)研究了在不同條件下活性炭對(duì)溴酸鹽吸附的影響因素。包括活性炭粒徑、攪拌速度、pH值、初始溴酸鹽濃度、吸附時(shí)間、

3、溫度、無機(jī)陰離子以及天然有機(jī)物對(duì)溴酸鹽吸附的影響?；钚蕴繉?duì)溴酸鹽的吸附能力隨著pH值的增高而降低。溫度的升高有利于對(duì)溴酸鹽的吸附，活性炭的溴酸鹽吸附過程是自發(fā)吸熱的化學(xué)吸附過程。天然水中無機(jī)陰離子以及有機(jī)物的存在，會(huì)競(jìng)爭(zhēng)存在于活性炭表面的活性吸附位，從而會(huì)對(duì)溴酸鹽的吸附產(chǎn)生抑制。小粒徑的活性炭對(duì)溴酸鹽的吸附速度較快，而攪拌速度的升高有利于活性炭表面的液膜傳質(zhì)，從而提高對(duì)溴酸鹽的吸附速度。
　　溴酸鹽在活性炭表面的吸附可以用粒子內(nèi)擴(kuò)

4、散模型很好的進(jìn)行描述。用粒子內(nèi)擴(kuò)散模型擬合結(jié)果表明，在較長(zhǎng)的吸附時(shí)間內(nèi)，溴酸鹽在活性炭表面的吸附主要由溴酸鹽擴(kuò)散入微孔所控制。
　　不同改性處理過程改變了活性炭的物理結(jié)構(gòu)和化學(xué)結(jié)構(gòu)。硝酸氧化處理降低了活性炭的比表面積，增加了羧基官能團(tuán)含量，降低了零電荷點(diǎn)；鹽酸和氫氧化鈉處理對(duì)活性炭比表面積改變很小，但前者降低了活性炭的零電荷點(diǎn)，后者恰恰相反；氨水改性處理則增加了活性炭的比表面積，并增加了活性炭表面的堿性官能團(tuán)，增高了零電荷點(diǎn)。XP

5、S分析表明硝酸改性增加了含氧和含氮官能團(tuán)，氨水改性增加了含氮官能團(tuán)。氨水改性增加了活性炭表面吡咯氮基團(tuán)的含量，鹽酸和氫氧化鈉處理均增加了含氧官能團(tuán)。原炭和改性炭的吸附性能對(duì)比結(jié)果表明，幾種炭對(duì)溴酸鹽的吸附能力順序?yàn)橄跛岣男蕴?鹽酸改性炭　　通過四種活性炭對(duì)溴酸鹽吸附和還原的對(duì)比，得出具有較

6、高吸附能力的活性炭具有較高的還原能力。并進(jìn)一步分析了影響活性炭還原能力的因素。包括表面官能團(tuán)及化學(xué)改性、溫度、電荷密度、吸附還原條件以及活性炭還原與表面物理結(jié)構(gòu)的關(guān)系。通過對(duì)影響因素的分析，表明ζ電位大于0mV時(shí)，活性炭表面的正電位對(duì)陰離子溴酸鹽的靜電引力起主導(dǎo)作用，有利于溴酸鹽的還原；較高的固液比不利于溴酸鹽的還原；較高的溫度有利于溴酸鹽的還原反應(yīng)。通過對(duì)表面官能團(tuán)及化學(xué)改性的分析，推測(cè)活性炭表面吡咯氮基團(tuán)對(duì)溴酸鹽的還原起到重要的作用

7、，吡咯氮基團(tuán)對(duì)提高活性炭表面堿性起到一定作用，但是具體作用需進(jìn)一步研究。
　　通過對(duì)溴酸鹽還原機(jī)制的分析，溴酸鹽和溴離子化學(xué)反應(yīng)計(jì)量比約為1：1，可以推測(cè)，由于在反應(yīng)過程中并沒有Br2產(chǎn)生，反應(yīng)符合反應(yīng)式BrO3-+6H++6e=Br-+3H2O。當(dāng)降低溶液的pH值，即溶液中氫離子濃度增高時(shí)，反應(yīng)向右進(jìn)行，使還原反應(yīng)的速度加快，使溴酸鹽還原為溴離子的量增多。
　　溴酸鹽和溴離子在活性炭表面存在競(jìng)爭(zhēng)吸附，活性炭對(duì)溴酸鹽的吸附速