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文檔簡介
1、硝酸鹽和磷酸鹽污染已成為全球關(guān)注的問題。水體中的硝酸鹽和磷酸鹽不僅是富營養(yǎng)化的重要因素,在水體中的過量存在也嚴(yán)重危害到人體健康。因此,含硝酸鹽和磷酸鹽廢水排入水體之前對其進(jìn)行處理,對于控制水體中硝酸鹽和磷酸鹽濃度過高而言是非常重要的。活性炭作為一種傳統(tǒng)吸附劑在水處理中應(yīng)用廣泛,但活性炭本身對硝酸鹽和磷酸鹽幾乎沒有去除能力。本研究采用不同方法對活性炭進(jìn)行改性,制備了氯化十六烷基吡啶改性活性炭(CPC-AC)、十六烷基三甲基氯化銨改性活性炭
2、(CTAC-AC)、鑭-十六烷基三甲基氯化銨改性活性炭(La-CTAC-AC)和鋯-十六烷基三甲基氯化銨改性活性炭(Zr-CTAC-AC)這四種材料,考察了CPC-AC和CTAC-AC這兩種改性活性炭對水中硝酸鹽的吸附作用,考察了La-CTAC-AC和Zr-CTAC-AC這兩種改性活性炭對水中硝酸鹽和磷酸鹽的吸附作用,并探討了相關(guān)的吸附去除機(jī)制。
研究了氯化十六烷基吡啶(CPC)改性活性炭(CPC-AC)對水中硝酸鹽的吸附,結(jié)
3、果表明,CPC-AC對水中硝酸鹽的吸附能力明顯高于未改性的活性炭。CPC-AC對水中硝酸鹽的吸附能力隨著 CPC負(fù)載量的增加而增加。CPC-AC對水中硝酸鹽的吸附動力學(xué)滿足準(zhǔn)二級動力學(xué)模型,吸附平衡數(shù)據(jù)可以較好地采用Langmuir等溫吸附模型加以描述。根據(jù) Langmuir等溫吸附方程,CPC負(fù)載量為444 mmol·kg-1(以活性炭計)的改性活性炭對水中硝酸鹽的最大單位吸附量為16.1 mg·g-1。CPC-AC對水中硝酸鹽的吸附
4、能力隨著pH的增加而降低。水中共存的Cl-、HCO3-和SO42-離子會抑制CPC-AC對水中硝酸鹽的吸附。升高反應(yīng)溫度略微降低了CPC-AC對水中硝酸鹽的吸附能力。采用1mol·L-1的NaCl溶液可以使95%左右吸附到 CPC-AC上的硝酸鹽解吸下來。CPC-AC吸附水中硝酸鹽的主要機(jī)制是陰離子交換和靜電吸引作用。
研究了十六烷基三甲基氯化銨(CTAC)改性活性炭(CTAC-AC)對水中硝酸鹽的吸附作用,結(jié)果表明,CTAC
5、-AC對水中硝酸鹽具備較好的吸附能力。CTAC-AC對水中硝酸鹽的吸附動力學(xué)過程滿足準(zhǔn)二級動力學(xué)模型,吸附等溫線模型較好地符合Langmuir等溫模型。根據(jù)等溫吸附模型得到CTAC負(fù)載量為395 mmol·kg-1(以活性炭計)的改性活性炭對水中硝酸鹽的最大單位吸附量為11.8 mg·g-1。CTAC-AC對水中硝酸鹽的吸附能力隨pH的增大而減小。水中共存的Cl-、HCO3-和SO42-等陰離子會抑制CTAC-AC對硝酸鹽的吸附。用1m
6、ol·L-1的NaCl對吸附后的CTAC-AC進(jìn)行解吸,可以使90%吸附劑上的硝酸鹽解吸下來。CTAC-AC對硝酸鹽的吸附機(jī)制主要是陰離子交換和靜電吸引作用。
研究了鑭(La)和十六烷基三甲基氯化銨聯(lián)合改性活性炭(La-CTAC-AC)對水中硝酸鹽和磷酸鹽的吸附去除作用,結(jié)果表明 La-CTAC-AC對硝酸鹽和磷酸鹽具備一定的吸附去除能力。La-CTAC-AC對水中硝酸鹽和磷酸鹽的吸附動力學(xué)過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型,吸附平衡數(shù)
7、據(jù)可以采用Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)等溫吸附模型加以描述。根據(jù)Langmuir等溫吸附模型計算得到La-CTAC-AC對硝酸鹽和磷酸鹽的最大吸附量分別為11.2 mg·g-1和4.15 mg·g-1。La-CTAC-AC對水中硝酸鹽的吸附能力隨pH值的增加而下降。當(dāng)pH由4增加到8時,La-CTAC-AC對水中磷酸鹽的吸附能力增加;當(dāng)pH超過8時,對磷酸鹽的吸附能力則下降。
8、水中共存的Cl-、HCO3-和SO42-等陰離子會抑制La-CTAC-AC對硝酸鹽和磷酸鹽的吸附。水中共存的磷酸鹽會抑制La-CTAC-AC對硝酸鹽的吸附,共存的硝酸鹽亦會抑制La-CTAC-AC對磷酸鹽的吸附。采用1 mol·L-1的NaCl溶液可以使97%吸附劑上的硝酸鹽解吸下來,采用1 mol·L-1 NaOH溶液可以使71%吸附劑上的磷酸鹽解吸下來。La-CTAC-AC對水中硝酸鹽的吸附機(jī)制主要是陰離子交換和靜電吸引作用,對磷酸
9、鹽的吸附機(jī)制主要是陰離子交換、靜電吸引、配位體交換作用和路易斯酸堿反應(yīng)。
研究了鋯(Zr)和十六烷基三甲基氯化銨聯(lián)合改性活性炭(Zr-CTAC-AC)對水中硝酸鹽和磷酸鹽的吸附去除作用,結(jié)果表明 Zr-CTAC-AC對水中硝酸鹽和磷酸鹽均具備較好的吸附去除能力。Zr-CTAC-AC對硝酸鹽和磷酸鹽吸附動力學(xué)過程滿足準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)等溫吸
10、附模型均可以較好地描述 Zr-CTAC-AC對水中硝酸鹽的等溫吸附過程,Langmuir和D-R等溫吸附模型可以較好地描述Zr-CTAC-AC對水中磷酸鹽等溫吸附過程,通過Langmuir模型計算得到Zr-CTAC-AC對硝酸鹽和磷酸鹽的最大單位吸附量分別為7.58 mg·g-1和10.9mg·g-1。高的pH會抑制Zr-CTAC-AC對水中硝酸鹽和磷酸鹽的吸附。水中共存的Cl-、HCO3-和SO42-等陰離子均會抑制 Zr-CTAC-
11、AC對硝酸鹽和磷酸鹽的吸附,且對吸附硝酸鹽的抑制作用較強(qiáng)而對吸附磷酸鹽的抑制作用較弱。水中共存的磷酸鹽對 Zr-CTAC-AC吸附硝酸鹽的抑制作用較強(qiáng),而水中共存的硝酸鹽對Zr-CTAC-AC吸附磷酸鹽的抑制作用較弱。1 mol·L-1 NaCl溶液可以使90%左右被吸附到Zr-CTAC-AC表面上的硝酸鹽解吸下來。1 mol·L-1的NaOH溶液可以使78%左右被吸附到Zr-CTAC-AC表面上的磷酸鹽解吸下來。Zr-CTAC-AC對
12、硝酸鹽的吸附機(jī)制主要包括陰離子交換作用和靜電吸引作用,對磷酸鹽的吸附機(jī)制主要包括配位體交換作用、陰離子交換作用和靜電吸引作用。
上述結(jié)果說明,通過對活性炭進(jìn)行改性得到的CPC-AC、CTAC-AC對水中硝酸鹽有很好的去除能力,復(fù)合改性材料 La-CTAC-AC、Zr-CTAC-AC對水中硝酸鹽和磷酸鹽均有很好的去除能力。這四種材料均具有很高的再生利用率,可以使活性炭材料循環(huán)利用,經(jīng)濟(jì)有效。利用改性的活性炭材料預(yù)計可以有效去除廢
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