預(yù)混天然氣催化燃燒及其傳熱傳質(zhì)特性的研究.pdf

1、天然氣催化燃燒是一個(gè)極其復(fù)雜的流動(dòng)、傳熱、傳質(zhì)及化學(xué)反應(yīng)過程，它幾乎涉及到流動(dòng)、傳熱、傳質(zhì)及化學(xué)反應(yīng)的所有方面。本文利用實(shí)驗(yàn)與數(shù)值相結(jié)合的方法對預(yù)混天然氣在蜂窩陶瓷載體內(nèi)催化過程中的燃燒排放(CO、UHC和NO<,x>)、溫度分布、載體內(nèi)熱質(zhì)傳遞和混合催化燃燒技術(shù)等進(jìn)行了系統(tǒng)深入的研究，并從理論上進(jìn)行了分析。研究結(jié)果對優(yōu)化催化劑載體結(jié)構(gòu)，延長催化劑使用壽命具有重要的指導(dǎo)意義。概括起來，本文做了以下幾項(xiàng)工作： 在自制的實(shí)驗(yàn)臺(tái)上對非

2、絕熱催化燃燒進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。研究表明，非絕熱催化燃燒溫度范圍在600～950℃，過低的溫度可能導(dǎo)致熄火，過高的溫度可能使得催化劑失效。天然氣的體積含量為5～10％，催化劑鈀含量為γ-Al<,2>O<,3>重量的0.21％及燃空比為6.5％時(shí)實(shí)現(xiàn)了較好的催化燃燒效果(排放較少)。實(shí)驗(yàn)同樣表明，在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，催化劑載體越短，載體表面溫度越低，NO<,x>排放也較少；長載體的表面溫度較高，NO<,x>排放相對較大。最后，簡要地分析了催化劑載體

3、的長度對燃表面溫度較高，NO<,x>排放相對較大。最后，簡要地分析了催化劑載體的長發(fā)對燃燒排放影響的原因。 搭建了絕熱催化燃燒實(shí)驗(yàn)臺(tái)，并對天然氣催化燃燒特性進(jìn)行了系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究。重點(diǎn)研究了預(yù)熱空氣、催化劑的種類、濃度及載體的長度對催化燃燒排放的影響。實(shí)驗(yàn)中預(yù)熱空氣溫度分別為50℃、100℃和200℃。研究結(jié)果表明，預(yù)熱空氣可以使得載體徑向溫度分布均勻，有助于避免載體徑向局部高溫，從而達(dá)到減少NO<,x>排放的目的：短的催化劑載體

4、比長的具有較好的燃燒排放特性，載體出口處溫度比較低；相反，長的催化載體，出口處溫度較高，NO<,x>排放增多。實(shí)驗(yàn)還表明，Pd催化劑催化性能要比Pt催化劑好，尤其在低溫并且濃度為0.5wt％γ-Al<,2>O<,3>時(shí)實(shí)現(xiàn)最佳的排放效果。 數(shù)值模擬了通道內(nèi)催化燃燒，并將燃燒排放(CO、UHC和NO<,x>)及載體通道軸向溫度并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比，數(shù)值結(jié)果基本與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。數(shù)值研究發(fā)現(xiàn)，在催化通道的入口段內(nèi)M數(shù)發(fā)生突變。載體通道混合

5、氣體(甲烷與空氣)的進(jìn)口溫度、雷諾數(shù)、甲烷質(zhì)量分?jǐn)?shù)及外壁面的冷卻對載體內(nèi)局部努塞爾數(shù)(Nu)和舍伍德數(shù)(Sh)有不同程度影響。它們均影響著Nu數(shù)發(fā)生突變的位置，而在突變點(diǎn)的后部，僅僅外壁面的冷卻使得Nu數(shù)增加，其它因素影響不大。模擬還表明，進(jìn)口的雷諾數(shù)對通道進(jìn)口段壁面?zhèn)髻|(zhì)影響較大，其它因素則影響較小。同時(shí)還對非穩(wěn)態(tài)過程進(jìn)行數(shù)值計(jì)算。結(jié)果表明，效率因子沿通道軸向由最大值不斷減小到最小值后緩慢增加，并隨時(shí)間不斷減小。由此推斷，在反應(yīng)剛開始階

6、段，甲烷擴(kuò)散阻力較小，但隨著反應(yīng)的進(jìn)行，反應(yīng)物擴(kuò)散阻力增加，導(dǎo)致了效率因子的降低。數(shù)值研究了方向通道的熱質(zhì)傳遞、燃燒排放。結(jié)果表明，方形通道內(nèi)Nu數(shù)變化趨勢與圓形的類似，但在進(jìn)口段由于壁面處徑向速度較小，兩邊相交處甚至為0，這使得Nu數(shù)及Sh變小，進(jìn)口段熱質(zhì)傳遞減弱。 對載體通道內(nèi)的均相燃燒進(jìn)行模擬。研究表明，通道墻壁的導(dǎo)熱系數(shù)、外部的熱損對載體通道內(nèi)均相燃燒穩(wěn)定運(yùn)行影響較大。墻壁的導(dǎo)熱系數(shù)和外壁面的熱損直接影響著火焰的點(diǎn)燃、穩(wěn)

7、定及氮氧化物的生成。對于預(yù)混甲烷氣體，僅存在一個(gè)很小的流速區(qū)間能維持通道內(nèi)的燃燒。最后分析了軸向及徑向的溫度對載體通道的影響，探討載體通道在高效、環(huán)保工況下的熱力條件。 為了有效控制長的催化劑載體NO<,x>高排放問題，將二次補(bǔ)氣技術(shù)應(yīng)用到催化燃燒之中。實(shí)驗(yàn)研究表明，總能找到一個(gè)最佳的燃空比，使得混合催化燃燒的CO和UHC排放較低，而且NO<,x>排放得到更有效的控制。同時(shí)，適當(dāng)?shù)目諝忸A(yù)熱同樣可以改善二次燃燒排放；在進(jìn)口燃空比為