Pd基天然氣催化燃燒催化劑硫中毒行為的研究.pdf

1、北京工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文Pd基天然氣催化燃燒催化劑硫中毒行為的研究姓名：薛彬申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程與工藝指導(dǎo)教師：何洪20070501北京工業(yè)大學(xué)碩七研究生畢業(yè)論文A B S T R A C TN a t u r a lg a s t om e e t i t s g r o w i n g e n e r g yd e m a n d i sd u e t oi t sc o n v e n i e n c e ，c l e

2、 a na n dh i g ht h e r m a l e f f i c i e n c y ．C a t a l y t i cn a t u r a l g a sc o m b u s t i o nh a sb e e ni n t e n s i v e l ys t u d i e d i n t h e p a s t d e c a d e s d u et o i t s h i 【g h c o m b u s

3、 t i o ne 伍e i e n e y a n d u l t r a - l o we m i s s i o no f N O x ，C Oa n dH C ．T h e c a t a l y s t su t i l i z e dw i d e l yi n m e t h a n e c o m b u s t i o na r e s u p p o r t e dP d m a t e r i a l s ．S u

4、 p p o r t e dp r e c i o u s m e t a lc a t a l y s t s1 w t ％P d ／y - A 1 2 0 3 ．1w t ％P d ／1 0w t ％C e O 卿- 甜2 0 3a n dl w t ％P d ／1 0w t ％C ‰，6 Z r o ．4 0 一y - A 1 2 0 3 w e r cp r e p a r e d b y w e t i m p r e g n

5、 a t i o n m e t h o da n d c h a r a c t e r i z e d b y m e a i l so f X - r a y d i f f r a c t i o n( X R D ) ，F(xiàn) o u r i e r - t r a n s f o r mi n f l a r e ds p e c t r o s c o p y ( F T I R ) ，也e r m o g r a v i m

6、 a t r i ca n a l y s i s( T G ) ，X - m yp h o t o e l e c t r o ns p e c t r o s c o p y ( x P s ) ，t r a n s m i s s i o n e l e c t r o n m i c r o s c o p y( T E M ) ，s u l p h u rd i o x i d et e m p e r a t u r e —

7、p r o g r a m m e dd e s o r p t i o n ( S 0 2 一T P D ) a sw e l l 蠲s u r f a c e a l ' e am e a s u r e m e n t sf B E T ) ．W ee x a m i n e dt h e i rc a t a l y t i ca c t i v i t i e s o f c a t a l y t i cm e t

8、h a n ec o m b u s t i o n i n t h ea b s e n c eo fS 0 2a n di n t h ep r e s e n c eo f 2 0 0p p mS 0 2 ，r e s p e c t i v e l y ．I ti s s h o w nt h a t , i nt h ep r e s e n c eo f 2 0 0 p p m S 0 2 ，t h es u l p h a

9、 t es p e c i e sw f f f ef o r i l l e d o nt h e s u r f a c e so ft h e c a t a l y s t s ，r e s u l t i n g i n a d e c r e a s ei n c a t a l y t i ca c t i v i t y ．T h ea d d i t i o no f C e 0 2 a n d C e D 6 Z r

10、 0 4 0 2 l e dt om o r es u l p h a t ef o r m e d o nt h eP dc a t a l y s t sa n d d e g r a d e dt h ea c t i v i t yo f m e t h a n eo x i d a t i o n a t l o w t e m p e r a t u r e s ．A t t h es a I n et i m e ，t h

11、 ea d d i t i o no f C e 0 2 a n d C e o ．6 Z r 04 0 2 e n h a n c e d t h et o l e r a n c et os u l p h u ra th i P h t e m p e r a t u r e si nt h a ti tr e d u c et h ed e c o m p o s i t i o n t e m p e r a t u r e

12、o f s u l f a t ef o r n l e d o nP d c a t a l y s t s ．T h e Sc o n t e n ti n c r e a s e d u n d l r e a c h i n g s a t u r a t i 0 1 1 塒n l 也e s u l p h u rp o i s o n i n gt i m e ．A tt h e s a t u r a t i o nc o

13、n t e n t , S O 廣w h i c hi n h i b i t e dt h eS 0 2 c o m b i n i n g謝m A 1 2 0 ap r o g r e s s i v e l yw e r ef o r m e do nt h es u r f a c eo f t h ec a t a l y s t si n s t e a do f t h em e t a l s c o n v e r t

14、 i n g t o b u l k s u l p h a t ec o m p l e t e l y ．T h e e f f e c t o fs u l p h a t et o c a t a l y 吐cm e t h a n ea e t i v i t y i s r c l a t e dt o t h ed e c o m p o s i t i o nt e m p e r a t u r eo f s u l

15、f a t ef o r m e d ．T h ee a t a l y f i ca c t i v i t y c a nb e r e s t o r e dp a r t l yw h e n t h er e a t i o nt e m p e r a t u r er e a c h e d t o t h ed e c o m p o s i t i o nt e m p e r a t u r e o fs u l f

16、 a t ef o r m e d ．皿1 e S B l p h u rp o i s o n i n gt i m eh a dl e s se f f e c to n t h e m e t h a n ec o m b u s t i o n ．K e y W o r d s ：m e t h a n e ，c a t a l y t i cc o m b u s t i o n , P d c a t a l y s t ,