Pr-,1-x-Sr-,x-MnO-,3-外延膜中的各向異性應(yīng)力、疇結(jié)構(gòu)及電荷有序.pdf

1、自從在鈣鈦礦結(jié)構(gòu)錳氧化物中發(fā)現(xiàn)巨磁電阻(CMR)以來它引起人們的興趣，不僅因?yàn)樗哂袧撛诘膽?yīng)用前景，此外，因?yàn)檫@類氧化物材料是自旋、電荷、軌道和晶格自由度相互作用是一種強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系，各種相互作用以及他們之間的相互競爭導(dǎo)致了復(fù)雜的電磁和結(jié)構(gòu)相圖，以及豐富的物理現(xiàn)象如電荷軌道有序、相分離等，使其成為當(dāng)今凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)研究中最活躍的領(lǐng)域之一。對巨磁阻薄膜的研究對于實(shí)現(xiàn)相關(guān)電子原型器件，特別是全氧化物器件的研制具有重要意義。本論文通過對錳氧

2、化物體系的研究，系統(tǒng)的研究了調(diào)控La0.7Ca0.3MnO3-δ薄膜中氧含量的方法和在室溫空氣中薄膜內(nèi)存在的氧原子擴(kuò)散問題。各向異性應(yīng)力是導(dǎo)致薄膜中出現(xiàn)反鐵磁有序態(tài)的決定性因素，探索了反鐵磁有序薄膜中存在的厚度效應(yīng)以及薄膜的疇結(jié)構(gòu)隨著膜厚的演化過程，同時也分析和討論了改變摻雜濃度對反鐵磁有序薄膜體系物理性能的影響。本論文的主要內(nèi)容安排如下： 第一章，介紹了鈣鈦礦巨磁阻錳氧化物的物理性質(zhì)和外延薄膜的研究進(jìn)展。首先回顧錳氧化物的研究

3、歷史：晶體結(jié)構(gòu)以及晶格畸變，基本物理機(jī)制(如雙交換相互作用、Jahn-Teller效應(yīng)等)，有序相，相分離，電荷有序相變時的一些物理性質(zhì)的異常，影響電荷有序態(tài)穩(wěn)定性的因素。然后介紹了薄膜的應(yīng)力厚度效應(yīng)，包括晶格失配導(dǎo)致的晶格應(yīng)變對晶體結(jié)構(gòu)、輸運(yùn)行為、磁性能等的影響，厚度效應(yīng)對晶胞參數(shù)、物理性質(zhì)的影響。 第二章，主要介紹了本文實(shí)驗(yàn)中所用到的單晶薄膜的制備方法和樣品的測試方法。主要介紹了脈沖激光沉積制備薄膜的原理及該技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)。同時

4、，介紹了X射線衍射技術(shù)以及磁性和輸運(yùn)性能測量儀器。 第三章，系統(tǒng)的研究了La0.7Ca0.3MnO3-δ/LSAT(001)薄膜中的氧含量的調(diào)控以及在室溫空氣中氧原子擴(kuò)散和氧含量的穩(wěn)定性問題。實(shí)驗(yàn)證明，在室溫空氣中，經(jīng)過高溫真空退火樣品的氧含量非常不穩(wěn)定，氧原子可以擴(kuò)散到薄膜中補(bǔ)償氧空位導(dǎo)致Mn4+/Mn3+增加。隨樣品放置在空氣中時間周期的延長，居里溫度升高，薄膜的面外晶格常數(shù)減小，然而面內(nèi)晶格常數(shù)保持不變。但是在低氧壓下制備

5、的LCMO原位薄膜中的氧含量在空氣中卻非常穩(wěn)定。因此，通過調(diào)節(jié)沉積氧壓來控制錳氧化物薄膜中的氧含量是一種穩(wěn)定有效的方法。 第四章，系統(tǒng)的研究了在LSAT(110)單晶襯底上外延生長的Pr0.5Sr0.5MnO3薄膜的厚度效應(yīng)以及疇結(jié)構(gòu)隨厚度的演化過程。隨溫度降低，PSMO/LSAT(110)薄膜出現(xiàn)順磁-鐵磁相變和鐵磁-反鐵磁一級相變并伴隨有顯著的熱滯現(xiàn)象。當(dāng)膜厚增加時，薄膜的居里溫度升高，而反鐵磁相變溫度降低；同時反鐵磁有序態(tài)

6、的穩(wěn)定性降低，熔化場減小。對薄膜的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析時發(fā)現(xiàn)，各向異性應(yīng)力導(dǎo)致薄膜結(jié)構(gòu)由四方晶系畸變?yōu)榱饷骟w晶系。當(dāng)膜厚小于12nm時，室溫下薄膜單胞是單疇單斜結(jié)構(gòu)。隨著厚度增加，PSMO薄膜中出現(xiàn)了周期性疇結(jié)構(gòu)，并且逐漸向多疇演化，導(dǎo)致薄膜結(jié)構(gòu)無序度增加。薄膜的磁電輸運(yùn)性能和晶體結(jié)構(gòu)有著密切聯(lián)系，正是由于薄膜疇結(jié)構(gòu)的變化導(dǎo)致厚度效應(yīng)的存在，結(jié)構(gòu)無序度的增加促使樣品的反鐵磁態(tài)減弱，熔化場減小。 第五章，系統(tǒng)的研究了在不同取向的LSA

7、T襯底上外延生長的Pr1-xSrxMnO3(0.47≤ x≤0.60)薄膜體系的電磁輸運(yùn)行為，比較摻雜濃度和各向異性應(yīng)力對整個體系輸運(yùn)性能的影響。由于襯底對薄膜的鉗制作用，隨著溫度從室溫降低，PSMO/LSAT(001)薄膜僅在Tc處出現(xiàn)了順磁絕緣態(tài)-鐵磁金屬態(tài)的相變，然而PSMO/LSAT(110)薄膜樣品在降溫過程中則先后出現(xiàn)了順磁絕緣態(tài)-鐵磁金屬態(tài)和顯著的鐵磁金屬態(tài)-反鐵磁絕緣態(tài)一級相變。隨著Sr2+摻雜濃度的增加，薄膜的反鐵磁絕