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1、可揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)是指沸點(diǎn)范圍在50~260℃之間,室溫下飽和蒸氣壓超過133.32 Pa,以蒸氣形式存在于空氣中的一類有機(jī)物,主要來源于室內(nèi)裝飾裝修材料、吸煙、外界動(dòng)力機(jī)械尾氣排放和燃料燃燒殘余組分等。人們長(zhǎng)時(shí)間滯留于室內(nèi),其危害是十分嚴(yán)重的。在VOCs的控制技術(shù)方面,半導(dǎo)體光催化氧化技術(shù)(PCO)具有明顯的優(yōu)勢(shì)。本文提出多相流顆粒動(dòng)理學(xué)耦合光催化氧化技術(shù)的思想,依托環(huán)隙流化床光催化反應(yīng)器,對(duì)光催化降解氣態(tài)環(huán)己烷和苯進(jìn)行了
2、系統(tǒng)研究。
采用實(shí)驗(yàn)、數(shù)值模擬和理論分析相結(jié)合的方法研究了納米P25顆粒聚團(tuán)在環(huán)隙流化床中的流態(tài)化特征。建立了符合環(huán)隙流化床納米P25顆粒聚團(tuán)流態(tài)化的最小流化速度模型;得到摩擦因子、初始流態(tài)化的床層空隙率的參數(shù)值、沉降顆粒尺寸與操作氣速的關(guān)系;建立了不同區(qū)域床層空隙率的的關(guān)聯(lián)式,揭示了床層平均空隙率隨流化物料量和操作氣速的變化規(guī)律。
通過修訂聚團(tuán)顆粒的曳力、碰撞力和粘附力,得到了環(huán)隙流化床中P25顆粒聚團(tuán)流態(tài)
3、化模型。模型分析表明,P25顆粒聚團(tuán)在局限的環(huán)隙區(qū)間內(nèi)實(shí)現(xiàn)流態(tài)化時(shí),顆粒與環(huán)隙壁面的壁面效應(yīng)不可忽視,只有當(dāng)環(huán)隙尺寸大于0.075m后壁效應(yīng)方可忽略;兩碰撞顆粒的尺寸比例ξ<0.298時(shí),兩個(gè)聚團(tuán)可能產(chǎn)生團(tuán)聚;兩碰撞顆粒的尺寸比例ξ>0.298時(shí),兩個(gè)聚團(tuán)可能產(chǎn)生分離或破碎;隨著操作氣速的增大,聚團(tuán)尺寸逐漸減小,與實(shí)驗(yàn)測(cè)定的結(jié)果一致。
建立了氣固兩相分配動(dòng)力學(xué)模型,揭示了環(huán)己烷/苯的初始濃度、操作氣速、相對(duì)濕度與飽和吸附值
4、的關(guān)系;通過修正langmuir吸附模型,得到了苯和環(huán)己烷的吸附平衡常數(shù),并通過線性自由能關(guān)聯(lián)吸附能量控制模型的驗(yàn)證,結(jié)果表明,修訂模型更具有合理性。
環(huán)隙流化床中光催化降解苯和環(huán)己烷的實(shí)驗(yàn)表明,光催化降解效率是環(huán)己烷/苯的初始濃度、操作氣速和系統(tǒng)相對(duì)濕度的函數(shù)。通過構(gòu)建的P25顆粒聚團(tuán)光催化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)模型分析,揭示了苯和環(huán)己烷的光催化降解半衰期與初始濃度的關(guān)系;驗(yàn)證了流化數(shù)1.62和1.8分別為環(huán)己烷和苯的最佳操作氣速
5、條件;揭示了濕度與濃度在光催化降解反應(yīng)中的關(guān)系為CH2O=1+KACM/2KH。
基于光催化降解中間產(chǎn)物的FTIR、GC-MS和UV光譜信息,推斷出環(huán)己烷/苯光催化降解的主要中間產(chǎn)物、光催化降解反應(yīng)可能的歷程、光催化劑失活的主要原因;通過光催化劑的循環(huán)使用和再生實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),該催化劑具有較好的循環(huán)使用效果和再生性能。
根據(jù)光催化降解VOCs反應(yīng)過程分析,建立了光催化降解VOCs反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,揭示了光催化反應(yīng)過程
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