多形態(tài)DNA調(diào)控的銀納米團簇熒光特性和細胞成像研究.pdf

1、熒光金屬納米團簇是由貴金屬元素(Ag、Au等)的幾個到幾十個原子組成的超小型分子級聚集體。作為一種新穎的熒光材料,其具有獨特的光學和光物理特性,被廣泛應用于分析物檢測與細胞成像研究。其中,以DNA為模板合成的銀納米團簇(Ag NCs),制備簡單,光譜可調(diào),生物相容性好,已成為生物檢測與生物納米技術的研究熱點。但目前DNA序列組成與結構特征對銀團簇熒光特性的調(diào)控機制仍不明確,如何通過合理的DNA模板設計制備具有理想物化特性的銀納米材料成為

2、科學界關注的熱點話題。
　　本文首先選取了一系列多形態(tài)DNA模板,包括G-四鏈體、i-motif、富C卷曲單鏈、以及Watson-Crick雙鏈結構,利用等溫滴定量熱(ITC)對比研究了其與銀離子的相互作用。結果表明,多形態(tài)DNA與Ag+結合是由焓驅動的反應;Ag+與雙鏈模板的結合比最大,而與G-四鏈體的結合比較小;同時,Ag+與DNA模板的結合常數(shù)取決于DNA的二級結構,其強弱順序為富C卷曲單鏈>i-motif>雙鏈>G-四鏈體

3、。進而,以多態(tài)DNA模板調(diào)控合成了發(fā)射波長從538nm到706nm的熒光Ag NCs。其中,富C的單鏈模板C4A4C3調(diào)控的Ag NCs量子產(chǎn)率高達37％。同時,Ag NCs的熒光穩(wěn)定性取決于多形態(tài)DNA與Ag+的結合強度,以結合常數(shù)最高的卷曲單鏈C4A4C3(40.2×105M1)合成Ag NCs的熒光穩(wěn)定性高于300h;而以結合常數(shù)較低的G4T4G4(0.64×105M1)合成Ag NCs的熒光穩(wěn)定性僅為55h。最后,利用脂質(zhì)體Li