活性炭負載TiO2光催化劑的制備及其去除水體微囊藻毒素-LR的研究.pdf

1、隨著水體富營養(yǎng)化日益加劇，大范圍藍藻爆發(fā)導致了微囊藻毒素MCs的污染。微囊藻毒素MCs是一類含有一個環(huán)狀七肽的結構的肝毒素。由于其環(huán)狀結構和間隔雙鍵，性質(zhì)較為穩(wěn)定，并以痕量形式存在于各富營養(yǎng)化的天然水體中。常規(guī)給水處理工藝對藻毒素的去除效果不佳，其對環(huán)境和人類的飲用水安全構成了嚴重威脅。目前迫切要求尋找一種高效、安全、穩(wěn)定的方法去除水源水中的MCs。本論文以顆?；钚蕴?GAC)為載體，采用溶膠-凝膠法制備負載型的催化劑(TiO2/GAC

2、)，研究負載型催化劑對眾多MCs中分布較廣，毒性最強的微囊藻毒素-LR(MCLR)的吸附去除和光催化降解反應。
　　 具體包括以下內(nèi)容：
　　 以鈦酸四丁酯為前軀體，乙醇為溶劑，乙酸為抑制水解螯合劑來制備TiO2溶膠。在不同原料配比條件下考察制得溶膠渾濁度與形成凝膠時間，得出最佳體系配比為V(鈦酸四丁酯)：V(乙醇)：V(乙酸)：V(水)=5:20:10:1。采用浸漬覆膜方式將TiO2光催化劑負載至活性炭基體上。利用X射

3、線衍射(XRD)、Scherrer經(jīng)驗公式、氮吸附測試、SEM掃描電鏡以及TEM透射電鏡等方法分別對TiO2/GAC復合催化劑擔載的TiO2晶型、晶粒尺寸、BET比表面積及孔徑分布等物理特性進行了表征。
　　 研究了不同負載次數(shù)的催化劑對MCLR的吸附和光催化氧化降解影響。結果表明，負載一次的光催化劑吸附和光降解效率均最佳。在MCLR初始濃度為100μg/L、催化劑濃度為3g/L時，負載一次的催化劑反應15min后，降解了約94

4、％的MCLR，20min后污染物幾乎被完全降解。其具有良好的活性炭吸附--TiO2光催化降解的協(xié)同效應，被吸附在活性炭上的MCLR通過水體向TiO2表面遷移，連續(xù)的遷移與TiO2表面光催化氧化使得MCLR得以高效的去除。
　　 通過負載型催化劑對不同初始濃度MCLR溶液的暗吸附和光催化降解實驗，分別進行了Lagergren準二級模型和顆粒內(nèi)部擴散模型擬合催化劑的吸附去除以及Langmuir-Hinshelwood和Freundl

5、ich-Hinshelwood模型擬合光催化降解。結果顯示，Lagergren準二級模型和Langmuir-Hinshelwood模擬能夠分別較好的描述TiO2/GAC對MCLR的吸附、光降解過程。其中Langmuir-Hinshelwood模型中吸附平衡常數(shù)KL值基本保持不變，而降解速率常數(shù)k值隨著初始濃度的增加有所下降。
　　 最后將藍藻爆發(fā)期MCLR濃度為19.6μg/L的湖水經(jīng)TiO2/GAC催化劑柱先吸附后紫外光降解，