DNA分子中載流子性質(zhì)的研究.pdf

1、對(duì)DNA分子導(dǎo)電性的研究已經(jīng)成為生物、物理、化學(xué)等學(xué)科及其交叉學(xué)科的研究熱點(diǎn)。電子工業(yè)的迅猛發(fā)展使得電子器件小型化，在這種趨勢(shì)下，分子電子學(xué)應(yīng)運(yùn)而生。而DNA分子由于其獨(dú)特的可識(shí)別性和自組裝性成為制作分子器件的候選材料之一。另外，近年來(lái)的研究發(fā)現(xiàn)DNA分子的電子結(jié)構(gòu)及電荷輸運(yùn)對(duì)認(rèn)識(shí)生命運(yùn)動(dòng)的規(guī)律、基因的損傷與治療、信息的傳遞等許多方面都具有重要的意義。 不論是在實(shí)驗(yàn)還是理論計(jì)算中，DNA分子的導(dǎo)電性都呈現(xiàn)出多樣性的結(jié)果，而且有些

2、結(jié)論甚至是相互矛盾的。這說(shuō)明人們對(duì)DNA分子中載流子的性質(zhì)和電荷輸運(yùn)機(jī)制的認(rèn)識(shí)還有很大分歧。在理論研究上，盡管第一性原理不需要借助任何經(jīng)驗(yàn)或?qū)嶒?yàn)的數(shù)據(jù)就可以得出精確結(jié)論，但計(jì)算量會(huì)隨分子尺度增大成指數(shù)地急劇增加，因此只能計(jì)算包含基對(duì)較少的短鏈DNA分子。緊束縛模型屬于半經(jīng)驗(yàn)的理論計(jì)算方法，在處理一維或準(zhǔn)一維體系中取得了巨大成功。另外緊束縛模型能夠包含電一聲耦合，電子關(guān)聯(lián)和外場(chǎng)等物理效應(yīng)，這使得采用緊束縛模型方法研究“軟”性分子具有其他理

3、論方法所無(wú)法比擬的優(yōu)勢(shì)。DNA分子原則上可以看作“軟”性的準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)體系，因此我們采用修正的一維緊束縛模型來(lái)計(jì)算大分子體系。 在處理電子和晶格相互耦合的體系時(shí)，采取了非絕熱的動(dòng)力學(xué)方法，研究了系統(tǒng)電子態(tài)隨時(shí)間的演化。非絕熱動(dòng)力學(xué)方法不同于絕熱近似，它允許電子在瞬時(shí)本征態(tài)之間的躍遷，即瞬時(shí)本征能級(jí)上的電子占據(jù)數(shù)可以隨時(shí)間演化發(fā)生改變。 本工作的研究重點(diǎn)是通過(guò)對(duì)不同序列DNA分子鏈中形成載流子的馳豫過(guò)程以及在外場(chǎng)下載流子輸運(yùn)

4、過(guò)程的動(dòng)力學(xué)研究，發(fā)現(xiàn)： 1．在單一基對(duì)周期排列和基對(duì)二周期排列的DNA鏈中能夠形成極化子或雙極化子，其形成的時(shí)間比聚乙炔中形成的時(shí)間要長(zhǎng)。雙極化子形成的時(shí)間要比極化子的短。 2．在基對(duì)四周期排列及基對(duì)無(wú)序排列的DNA鏈中則不能形成極化子或雙極化子。 3．基對(duì)排列的無(wú)序不利于極化子的形成。 4．DNA中的載流子可以在電場(chǎng)下輸運(yùn)，并且單一基對(duì)周期排列的DNA，更有利于載流子的輸運(yùn)?；鶎?duì)排列越是無(wú)序的DNA越