沸石膜吸附和擴(kuò)散分離過程的分子動力學(xué)模擬.pdf

1、分子動力學(xué)模擬是考察吸附物在沸石分子篩中的熱力學(xué)性質(zhì)以及動力學(xué)性質(zhì)的有效方法。它能在分子水平上對實際實驗中復(fù)雜的現(xiàn)象進(jìn)行推演，從而指導(dǎo)膜設(shè)計開發(fā)。計算機輔助計算是研究沸石膜微觀性能以及滲透機制的合理手段。更突出地是，分子動力學(xué)模擬描述了動態(tài)行為和傳遞機理。隨著蒙泰卡羅(MC)方法和分子動力學(xué)模擬技術(shù)的發(fā)展，結(jié)合了計算機性能的優(yōu)良表現(xiàn)，分子模擬技術(shù)已經(jīng)能夠在保證合適的精確度和合理性的基礎(chǔ)上，對一系列的組分氣體在不同的沸石膜中的吸附和擴(kuò)散等

2、相關(guān)性能進(jìn)行預(yù)測分析。分子模擬技術(shù)是一個能夠從數(shù)量和質(zhì)量級上來了解沸石膜-吸附質(zhì)組成的體系的微觀表現(xiàn)的有效工具。它可以預(yù)測考察的吸附質(zhì)在膜中的表現(xiàn)行為以及沸石膜的性能表現(xiàn)。 全文的主要內(nèi)容和創(chuàng)新點如下： 1.從氣體分子和沸石膜之間的相互作用能量分布比例變化的角度來探討氣體組分吸附和擴(kuò)散機理的本質(zhì)原因，是本文創(chuàng)新點之一。利用分子動力學(xué)模擬方法(包括MD和GCMC)對沸石膜中的MFI膜和DDR膜的吸附擴(kuò)散性能進(jìn)行了模擬研究。

3、對CO2和CH4在DDR膜中的吸附模型和混合組分的傳質(zhì)機理進(jìn)行了考察，其中包括單一氣體和混合組分的自擴(kuò)散系數(shù)隨載量的變化。結(jié)果表明，單一組分的吸附模型符合Langmuir吸附模型。在混合物中發(fā)生了競爭吸附，并且CO2的吸附占主要地位。在擴(kuò)散系數(shù)的模擬計算中，假定DDR膜的骨架結(jié)構(gòu)是剛性的。模擬得到的吸附參數(shù)與文獻(xiàn)值吻合良好，說明模擬采用的參數(shù)的準(zhǔn)確性； 2.討論了DDR膜晶軸取向?qū)O2/CH4混合物分離性能的影響，是本文創(chuàng)新點

4、之二。在DDR膜晶軸XYZ三個方向上，我們對二者的擴(kuò)散系數(shù)進(jìn)行的對比，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，CO2在。DDR膜的X方向上的擴(kuò)散速率最快，在Z方向上的擴(kuò)散速度最慢，而CH4在Y方向上的方向上的擴(kuò)散速率最快，在X方向上的擴(kuò)散速度最慢，從而可以得出這樣的結(jié)論：DDR膜在X晶軸取向時，DDR膜對CO2和CH4的混合體系有優(yōu)良的擴(kuò)散分離性能。 3.構(gòu)建了帶有晶間孔的MFI膜的模擬模型，是本文創(chuàng)新點之三。采用巨正則蒙泰卡羅(GCMC)和非平衡分子動力學(xué)