硅橡膠類滲透蒸發(fā)膜及其擴散特性的分子動力學(xué)模擬.pdf

1、從分子水平上認識高分子膜、高分子-有機雜化膜、高分子-無機雜化膜的物理化學(xué)性質(zhì)和滲透物分子在這些膜內(nèi)的擴散特性對設(shè)計具有特定性質(zhì)和功能的滲透蒸發(fā)膜具有重要意義。本文首先建立了聚二甲基硅氧烷(PDMS)、高苯基含量的聚甲基雙苯基硅氧烷(PMPhS)、高分子-有機雜化膜(PDMS-杯芳烴(CA)、PDMS-環(huán)糊精(CD))、高分子-無機雜化膜(PDMS-石墨(CG)、PDMS-二氧化硅(SiO2))的模型，通過分子動力學(xué)模擬研究了膜的物理化

2、學(xué)性質(zhì)(溶解度參數(shù)、高分子鏈運動性、自由體積)和滲透物分子(苯、水)在膜內(nèi)的擴散性質(zhì)。
　　 對于PMPhS膜，溶解度參數(shù)的計算結(jié)果顯示隨著膜中苯基含量的增加，PMPhS膜表現(xiàn)出更強的親苯性。自由體積的計算結(jié)果表明隨著苯基含量的增加，膜的自由體積分?jǐn)?shù)減小，這主要是由于高分子鏈段的剛性增加所致。同時，苯的擴散系數(shù)較水分子的擴散系數(shù)的增加更為顯著，因此苯基含量的增加能夠同時強化硅橡膠膜對苯的吸附能力和苯在膜中的擴散速率，提高了膜的分

3、離性能。
　　 對高分子-有機雜化膜，實驗表明CA引入PDMS后，膜的通量和分離因子表現(xiàn)出了“反?！钡淖兓?，即滲透通量和分離因子同時在1wt％CA含量時出現(xiàn)最低值，3wt％CA含量時出現(xiàn)最高值。本文利用分子動力學(xué)模擬技術(shù)從分子水平上解釋這種現(xiàn)象，計算結(jié)果和實驗結(jié)果吻合良好。模擬結(jié)果表明，高分子鏈的運動性和自由體積與PDMS和CA之間的相互作用密切相關(guān)。苯/水在無限稀釋和飽和狀態(tài)下的擴散系數(shù)表現(xiàn)出了相同的變化趨勢，并且擴散系數(shù)的大

4、小不僅與自由體積相關(guān)，還與擴散分子和CA之間的相互作用有關(guān)。將CD引入PDMS中，雜化膜的溶解度參數(shù)更接近苯分子，表現(xiàn)出更強的親苯性。不同的環(huán)糊精含量會導(dǎo)致PDMS與環(huán)糊精超分子之間不同的相互作用，并使得高分子鏈段運動性降低，膜的自由體積分?jǐn)?shù)降低。苯和水分子在雜化膜內(nèi)的擴散系數(shù)，結(jié)果表明苯和水分子在具有較大自由體積和較高高分子鏈運動性的膜中擴散系數(shù)較大。
　　 對高分子-無機雜化膜，將無機介質(zhì)CG、SiO2加入PDMS，降低高分