溶劑熱法合成Sb-,2-Te-,3-基熱電材料.pdf

1、Ⅴ-Ⅵ族化合物A<,2>8<,3>具有良好的熱電性能，在熱電制冷、溫差發(fā)電等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值和廣泛的應(yīng)用前景。目前國(guó)內(nèi)外研究較多的是Bi<,2>Te<,3>、Sb<,2>Te<,3>、Sb<,2>Se<,3>以及固溶體合金等，是迄今為止發(fā)展最為成熟，室溫附近應(yīng)用最好的性能最好的熱電材料，但是其最大ZT值仍一直徘徊在1左右。熱電材料納米化由于其熱導(dǎo)率的降低比電導(dǎo)率的降低更為顯著，有利于提高材料的熱電性能數(shù)(ZT)。 本文采用

2、溶劑熱合成方法，以SbCl<,3>、BiCl<,3>、Te粉為原料， EDTA二鈉鹽為絡(luò)合劑，合成了Sb<,2>Te<,3>化合物及(100-x)mol％Sb<,2>Te<,3>+xmol％Bi<,2>Te<,3>固溶體納米粉體。用XRD、SEM、TEM和EDS等技術(shù)對(duì)合成產(chǎn)物進(jìn)行了表征和分析，研究了反應(yīng)介質(zhì)、反應(yīng)溫度、時(shí)間、壓力以及絡(luò)合劑等對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物的相組成及微結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律。研究結(jié)果表明：反應(yīng)溫度與反應(yīng)時(shí)間對(duì)所得到的產(chǎn)物的相組成和微

3、結(jié)構(gòu)有很大影響。反應(yīng)時(shí)間為24 h時(shí)，Sb<,2>Te<,3>化合物粉體的顆粒尺寸隨著合成溫度的升高有明顯增加；反應(yīng)溫度為180℃時(shí)，反應(yīng)時(shí)間對(duì)合成產(chǎn)物的相組成影響甚微，但是Sb<,2>Te<,3>的顆粒尺寸隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)而增加，在180℃溫度下反應(yīng)24 h得到顆粒尺寸大小均勻、平均粒徑約為200 nm的Sb<,2>Te<,3>六角形片晶。 為了得到微結(jié)構(gòu)可控的Sb<,2>Te<,3>納米粉體，在絡(luò)合劑EDTA二鈉鹽的作用下

4、制備出形貌各異的Sb<,2>Te<,3>粉體，研究了EDTA的添加量對(duì)所得到的粉體相組成和微結(jié)構(gòu)的影響。研究結(jié)果表明：當(dāng)Sb<'3+>:EDTA=1:1時(shí)，溶劑熱合成后的粉體形貌大多數(shù)為六角形片晶，但也存在少量的八面體顆粒；當(dāng)Sb<'3+>:EDTA=2:1時(shí)，溶劑熱合成后的粉體形貌大多數(shù)為八面體顆粒。 采用溶劑熱法制備出(100-x)mol％Sb<,2>Te<,3>+xmol％Bi<,2>Te<,3>粉體。發(fā)現(xiàn)隨著x值的增加，