分子電子器件第一性原理設計.pdf

1、本論文采用密度泛函理論和非平衡態(tài)格林函數(shù)相結合的第一性原理計算方法，研究了分子尺度導體輸運性質中存在的幾個問題以及通過設計特殊分子得到有意義的輸運特性。重點探討了水分子對碳鏈輸運性質的影響、團簇與電極之間的接觸結構對其輸運性質的影響、非對稱有機物分子中的整流效應和電流開關現(xiàn)象。 第一章介紹了分子導體的發(fā)展概況、人們探索分子導體的實驗方法以及當前研究分子導體的主要理論方法，最后闡明了本論文研究的主要內容和意義。 第二章是理

2、論基礎和計算方法部分。在介紹什么是第一性原理計算的基礎上，詳細介紹了第一性原理方法的密度泛函理論方法的理論基礎和實際應用。最后詳細地介紹了如何把密度泛函理論和非平衡態(tài)格林函數(shù)方法結合起來，進行分子導體輸運特性的第一性原理計算及所采用的計算程序。 第三章采用基于密度泛函理論的第一性原理方法研究了非對稱分子放置在兩個金屬電極之間時產生的整流現(xiàn)象。特別地，本文系統(tǒng)地研究了Al/HCOO-C<,6>H<,4>-(CH<,2>)<,n>-

3、S/Al體系的導電性質。體系的平衡電導隨著CH<,2>數(shù)目n(0≤n≤7)的增加而呈指數(shù)減少。體系的I-V曲線是非對稱的(n≥2)：加負電壓時，通過分子的電流非常的?。欢诱碾妷簳r，電流隨著電壓的升高而急劇增加且在特定的電壓處出現(xiàn)了很大的負微分電阻。整流現(xiàn)象的產生源于分子本身結構的不對稱性及其與左右電極接觸時所產生的耦合不對稱性。當n=5時，我們得到了一個很好的整流系數(shù)～38。 第四章采用密度泛函理論非平衡格林函數(shù)方法研究了旋

4、轉對團簇Au<,7>和Ag<,3>輸運性質的影響。平面結構的Au<,7>和Ag<,3>團簇放在具有有限截面的Al(100)電極中。對于每種團簇，本考慮了兩種特殊的放置，平行和垂直。結果發(fā)現(xiàn)，旋轉不同的分子團簇對器件產生的影響是完全不同的：在Al(100)-Au<,7>-Al(100)分子器件中，團簇Au<,7>水平放置時的平衡電導和電流比其垂直放置時的大得多；而在器件Al(100)-Ag<,3>-Al(100)中出現(xiàn)了恰好相反的現(xiàn)象。

5、 第五章應用第一性原理非平衡態(tài)格林函數(shù)的方法水分子對七個碳原子組成的一維原子鏈的輸運性質的影響。碳原子鏈放在具有有限截面的Al(100)電極中。結果發(fā)現(xiàn)，碳原子鏈上的水分子的數(shù)目和放置的位置的不同將對體系輸運性質產生很大的影響。特別有趣的是，單個H<,2>O分子對碳鏈平衡電導的影響隨其擺放位置的不同而出現(xiàn)奇偶振蕩，例如，當位于奇數(shù)編號的碳原子上時，電導取極大值，當位于偶數(shù)編號的碳原子上時，取極小值。將兩個H<,2>O分子置于不同的