聯(lián)苯二硫酚分子器件電輸運(yùn)性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、隨著微電子學(xué)和電子器件小型化的不斷發(fā)展，利用單分子或原子團(tuán)簇，例如單層碳納米管、多層碳納米管、有機(jī)小分子、生物分子等來構(gòu)建電子線路的元器件已經(jīng)成為當(dāng)今的發(fā)展趨勢，與之相隨的測量、解析這些分子器件的電學(xué)特性或光學(xué)特性也逐漸發(fā)展成為了一門獨(dú)立的學(xué)科，也就是分子電子學(xué)。隨著測量手段的不斷發(fā)展，分子電子學(xué)在實(shí)驗(yàn)和理論上都取得了實(shí)質(zhì)性的進(jìn)展，實(shí)驗(yàn)上人們通過隧道掃描顯微鏡(STM)、原子力顯微鏡(AFM)等，研究單分子器件時發(fā)現(xiàn)分子具有開關(guān)作用、負(fù)

2、微分電阻(NDR)效應(yīng)、分子記憶功能、近藤(Kondo)效應(yīng)以及整流效應(yīng)等一系列重要特征，這些研究促進(jìn)了分子電子學(xué)的發(fā)展和應(yīng)用。同時理論上人們也采用一些方法，比如半經(jīng)驗(yàn)方法和第一性原理方法來模擬和解釋分子器件的工作原理，而后者與非平衡格林函數(shù)(NEGF)相結(jié)合的方法，已被證明是研究分子期間輸運(yùn)性質(zhì)的有效手段。這些研究為把構(gòu)建穩(wěn)定性良好的分子器件，把其大規(guī)模應(yīng)用到實(shí)際生活中來奠定基礎(chǔ)。由于電輸運(yùn)性質(zhì)對分子器件的性能起著至關(guān)重要的作用，因此

3、，研究分子器件的電輸運(yùn)機(jī)制具有非常重要的意義。
　　 本論文采用密度泛函理論(DFT)和非平衡態(tài)格林函數(shù)(NEGF)相結(jié)合的第一性原理計(jì)算方法，對分子器件電輸運(yùn)性質(zhì)的相關(guān)問題進(jìn)行了理論計(jì)算，具體的研究內(nèi)容和主要結(jié)果如下:
　　 聯(lián)苯二硫酚分子(BPD)因?yàn)槠浜唵涡院鸵子诨瘜W(xué)吸附于金屬表面的特點(diǎn)，而備受關(guān)注，聯(lián)苯二硫酚分子結(jié)也是實(shí)驗(yàn)和理論研究的理想對象。通過了實(shí)驗(yàn)上的研究人們發(fā)現(xiàn)官能團(tuán)對分子器件電輸運(yùn)特性有非常重要的影響，

4、但是到目前，對于兩個相同官能團(tuán)在不同位置以及不同官能團(tuán)在相同位置取代對分子器件的影響理論和實(shí)驗(yàn)都還沒有研究。在本論文中我們就選取BPD分子為研究對象，以Au(111)為電極構(gòu)建模型，計(jì)算其電流-電壓特性曲線。對于兩個官能團(tuán)位置對分子結(jié)輸運(yùn)的影響，我們從六種BPD分子衍生物體系的伏安特性曲線發(fā)現(xiàn)，當(dāng)兩個官能團(tuán)位于BPD分子同一個苯環(huán)上時，軸線同側(cè)取代時電流要小于異側(cè)取代的情況，相反的是當(dāng)兩個官能團(tuán)在不同的苯環(huán)上取代H原子時，軸線同側(cè)取代的