新型單分子結(jié)輸運(yùn)性質(zhì)的第一原理計(jì)算.pdf

1、隨著微電子學(xué)和電子器件小型化的不斷發(fā)展，利用單分子或原子團(tuán)簇構(gòu)建電子線(xiàn)路的元器件已經(jīng)成為當(dāng)今的發(fā)展趨勢(shì)，與之相應(yīng)的測(cè)量、解析這些分子器件的電學(xué)特性或光學(xué)特性也逐漸發(fā)展成為了一門(mén)獨(dú)立的學(xué)科，即分子電子學(xué)。隨著測(cè)量手段的不斷發(fā)展，分子電子學(xué)在實(shí)驗(yàn)和理論上都取得了實(shí)質(zhì)性的進(jìn)展，實(shí)驗(yàn)上人們通過(guò)隧道掃描顯微鏡(STM)以及原子力顯微鏡(AFM)等，研究單分子器件時(shí)發(fā)現(xiàn)分子具有開(kāi)關(guān)作用、負(fù)微分電阻(NDR)效應(yīng)、分子記憶功能以及整流效應(yīng)等一系列重要

2、特征，這些研究促進(jìn)了分子電子學(xué)的發(fā)展和應(yīng)用。同時(shí)理論上人們也采用一些方法，比如半經(jīng)驗(yàn)方法和第一性原理方法來(lái)模擬和解釋分子器件的工作原理，并且將第一性原理與非平衡格林函數(shù)(NEGF)相結(jié)合，已被證明是研究分子器件輸運(yùn)性質(zhì)的有效手段。這些理論的研究為構(gòu)建穩(wěn)定性良好的分子器件且將其大規(guī)模應(yīng)用到實(shí)際生活中來(lái)奠定了基礎(chǔ)。由于電輸運(yùn)性質(zhì)對(duì)分子器件的性能起著至關(guān)重要的作用，因此，研究分子器件的電輸運(yùn)機(jī)制具有非常重要的意義。
　　以硅為基礎(chǔ)的半導(dǎo)

3、體設(shè)備越來(lái)越炙手可熱，并且其尺寸也越來(lái)越趨向于小型化。當(dāng)這些器件的物理尺寸縮小到幾十納米或者更小時(shí)，遭受到器件內(nèi)部很多物理規(guī)律的制約。分子器件的出現(xiàn)打破了傳統(tǒng)工藝概念，它們憑借分子本身小規(guī)模性和化學(xué)合成多樣性在科學(xué)領(lǐng)域取得了突破性的成就，也就是說(shuō)分子器件在取代傳統(tǒng)設(shè)備上占有很大的優(yōu)勢(shì)。在諸多理論的基礎(chǔ)上，科學(xué)家開(kāi)始嘗試從化學(xué)的角度來(lái)設(shè)計(jì)分子器件。很多的實(shí)驗(yàn)和理論已經(jīng)證明了納米分子器件的電輸運(yùn)機(jī)理具有非常重要的研究意義。
　　將密度

4、泛函理論與非平衡格林函數(shù)相結(jié)合，我們研究了新型單分子器件的輸運(yùn)性質(zhì)的研究，其主要內(nèi)容和相關(guān)結(jié)論如下:
　　第一章主要介紹了單分子器件的研究?jī)?nèi)容，研究進(jìn)展以及對(duì)單分子器件的輸運(yùn)性質(zhì)研究的意義。
　　第二章主要介紹了論文中計(jì)算研究中所需要用到的理論知識(shí)。
　　第三章本章節(jié)中分別把鋁電極、鋰電極以及石墨烯材料連接到苝酰二亞胺分子兩端，構(gòu)造出計(jì)算所需要的單分子結(jié)體系，并研究施加電壓后，隨著電壓的等步長(zhǎng)增加，體系的電流隨電壓變化

5、曲線(xiàn)。透射譜的分析以及電子軌道分布曲線(xiàn)很好的解釋了電流-電壓曲線(xiàn)變化趨勢(shì)的原因。計(jì)算結(jié)果證實(shí)了苝酰二亞胺整流性質(zhì)的存在并且隨著電極材料的不同其整流效果也大相徑庭。
　　第四章本章主要從理論的角度討論了A-mp2-A、A-mp-A、D-mp2-D、D-mp-D、A-mp2-D和A-mp-D六種分子體系的電子輸運(yùn)性質(zhì)。結(jié)果表明，這六種分子建立的三組輸運(yùn)結(jié)構(gòu)都顯示出了類(lèi)似分子開(kāi)關(guān)的性質(zhì)并且分子與電極的耦合強(qiáng)度對(duì)分子輸運(yùn)的性質(zhì)也具有一定的