一元團簇與二元團簇電子輸運性質的第一性原理研究.pdf

1、本論文采用密度泛函理論和非平衡態(tài)格林函數相結合的第一性原理計算方法，系統(tǒng)地研究了硅團簇、鋁團簇以及鋁硅二元團簇的電子輸運性質，重點探討了團簇與電極之間的接觸距離、門電壓等對團簇輸運性質的影響。 第一章首先概述了分子電子學與納米器件的發(fā)展概況以及人們探索分子導體的主要理論方法和實驗方法，然后闡明了本論文的主要內容和意義。 第二章是理論基礎和計算方法部分。在介紹什么是第一性原理計算的基礎上，詳細介紹了第一性原理方法的密度泛函

2、理論方法的理論基礎和實際應用。最后詳細地介紹了人們是怎樣將密度泛函理論和非平衡格林函數方法結合起來，進而進行分子導體輸運性質的第一性原理計算及所采用的計算程序。 第三章采用非平衡格林函數方法系統(tǒng)地探討了團簇與電極之間的距離變化和門電壓的改變對Al4團簇輸運性質的影響，我們發(fā)現：體系平衡電導隨電極距離的增大并不是單調變化，而是先增大，后減?。浑S著門電壓變化，體系的平衡電導呈現出振蕩行為，且團簇與電極之間的距離對其平衡電導的振蕩特性

3、有很大的影響。當接觸距離固定時，團簇Al4體系的導電率隨著門電壓變化出現高電導態(tài)和低電導態(tài)，表現出一種分子開關行為。通過分析各種情況下體系費米能級處的總態(tài)密度（DOS），我們發(fā)現系統(tǒng)的平衡電導的變化來源于費米能級處態(tài)密度的變化。電荷轉移分析顯示：無論是改變團簇電極間的距離，還是改變門電壓，電荷轉移都不是平衡電導變化的主要因素。 第四章我們運用基于密度泛函理論和非平衡格林函數的方法的第一性原理計算方法系統(tǒng)地探討了接觸距離對Al2、

4、Si2、Al4和AlSi團簇輸運性質的影響。結果發(fā)現團簇的輸運性質受團簇的特殊納米結構和團簇與電極之間的接觸距離雙重影響。對于平衡輸運性質，在較大的接觸距離下，具有相似結構的團簇表現出相似的透射譜。通過計算體系的非平衡輸運性質，我們發(fā)現所有的團簇在低偏壓下表現出金屬性而在高偏壓下表現出非線性行為。對于Al2和AlSi團簇在特定的距離下，一定的偏壓范圍內表現出明顯的負微分電阻現象（NDR）。上述結果表明：分子導體和電極的接觸距離的精確確定