低濃度甲烷催化燃燒整體式催化劑的研究.pdf

1、對于通量大、濃度低的低濃度甲烷，催化燃燒是最好的利用方法之一，而催化劑的開發(fā)是甲烷催化燃燒的研究熱點(diǎn)和關(guān)鍵技術(shù)。 本文針對低濃度甲烷的催化燃燒，研究以貴金屬為活性組分，Ce、Zr為助劑，堇青石和三氧化二鋁分別為第一、第二載體的整體式催化劑，考察了催化劑不同制備條件對甲烷催化燃燒性能的影響，并用BET、XRD、TPR和SEM等手段對不同催化劑樣品進(jìn)行了分析，同時(shí)對Pd負(fù)載催化劑的反應(yīng)機(jī)理和失活機(jī)理進(jìn)行了初步探索。 首先考察

2、了預(yù)處理堇青石載體對于甲烷催化燃燒活性的影響，結(jié)果表明酸處理可以提高堇青石載體的比表面積、比孔容積，增加中、微孔數(shù)量，提高涂層的負(fù)載量，對甲烷催化燃燒性能的提高有一定效果。 其次考察了Pd負(fù)載量、過渡膠負(fù)載量以及稀土助劑含量對催化劑甲烷催化燃燒活性的影響。結(jié)果表明Pd負(fù)載量占催化劑質(zhì)量的0.5％為宜；過渡膠涂層負(fù)載量占催化劑質(zhì)量的10％左右為宜；而CeO<,2>、ZrO<,2>以及Ce<,x>Zr<,1-x>O<,2>的含量均為

3、占涂層質(zhì)量的5％為最佳。實(shí)驗(yàn)結(jié)果還表明加入助劑可以改善催化劑中PdO的分散狀態(tài)和氧化還原性能，從而提高催化劑的活性。加入不同助劑的催化劑活性不盡相同，加入5％的CeO<,2>催化活性最高，在Ce<,x>Zr<,1-x>O<,2>(x=0～1)中隨著x值的不斷降低，催化活性不斷下降，加入5％ZrO<,2>的催化活性最差。 繼而考察了焙燒溫度和還原劑對催化劑甲烷催化燃燒活性的影響。結(jié)果表明當(dāng)焙燒溫度高于500℃時(shí)，催化劑活性明顯降低