低濃度苯在Cu-Mn-Ce催化劑上的催化燃燒特性研究.pdf

1、低濃度苯是揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs）的主要污染物之一，其排放不僅會(huì)造成室內(nèi)空氣污染，也會(huì)影響大氣的環(huán)境，造成光化學(xué)污染，破壞大氣臭氧層，而且會(huì)對(duì)人體健康造成嚴(yán)重的危害。目前催化燃燒技術(shù)以其高效方便，無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)逐漸被認(rèn)為是最有效的處理 VO C s廢氣的方法之一。催化燃燒技術(shù)的研究重點(diǎn)就是催化劑的催化性能。而非貴金屬?gòu)?fù)合氧化物催化劑具有較好的經(jīng)濟(jì)效益和催化性能，因此對(duì)其研究具有重要的工程應(yīng)用價(jià)值。在某些高濕度地區(qū)，水蒸氣的存在也會(huì)

2、對(duì)催化劑的活性產(chǎn)生一定的影響，而在 VO C s反應(yīng)過(guò)程中也會(huì)產(chǎn)生少量的水蒸氣，因此有必要研究水蒸氣對(duì)催化劑活性的影響情況。而催化劑在使用過(guò)程中穩(wěn)定性能會(huì)對(duì)生產(chǎn)過(guò)程產(chǎn)生重要的影響，需要考慮到熱穩(wěn)定性能對(duì)催化劑活性的影響。因此通過(guò)添加Mg對(duì)催化劑的熱穩(wěn)定性能的研究也具有重要的應(yīng)用價(jià)值。
　　采用浸漬法制備了 Cu-Mn-Ce/γ-Al2O3催化劑，實(shí)驗(yàn)研究了該催化劑在固定床反應(yīng)器中對(duì)低濃度苯的催化燃燒特性，考察了催化劑表面反應(yīng)前后的

3、結(jié)構(gòu)及反應(yīng)物濃度變化規(guī)律。通過(guò)XRD、BET、H2-TPR、XPS、FTIR等表征手段重點(diǎn)研究了催化劑結(jié)構(gòu)及組分對(duì)催化劑活性的影響，并探討了不同反應(yīng)空速，負(fù)載量、苯濃度、焙燒溫度和水蒸氣等因素對(duì)催化劑催化活性的影響。
　　結(jié)果表明，催化劑中Cu-Mn-Ce摩爾比在1:1.5:0.5時(shí)催化活性最高，低濃度苯在310℃時(shí)即可完全轉(zhuǎn)化，催化劑焙燒溫度在600℃時(shí)效果最好，而催化劑的活性隨著空速的增加而降低。Mn的添加促進(jìn)了催化劑的低溫活

4、性的提高，而Ce的添加則提升了催化劑的高溫活性，促進(jìn)了晶格氧的流動(dòng)，有利于催化劑的催化性能提升。
　　當(dāng)反應(yīng)氣流中含有水蒸氣時(shí)，Cu1Mn1.5Ce0.5催化劑催化低濃度苯的活性受到明顯抑制，并且隨著水蒸氣濃度的增加抑制作用越發(fā)明顯，當(dāng)反應(yīng)溫度為220℃時(shí)，通入水蒸氣后低濃度苯的轉(zhuǎn)化效率最大下降了8%。而通過(guò)對(duì)催化劑表面進(jìn)行吹掃，可以使催化劑的活性恢復(fù)，吹掃時(shí)間越長(zhǎng)，恢復(fù)效果越好，吹掃1小時(shí)后，320℃下的苯轉(zhuǎn)化效率可以恢復(fù)到95

5、.4%，幾乎可以達(dá)到初始的轉(zhuǎn)化狀態(tài)（96.1%）。通過(guò)對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)研究表明，在水蒸氣作用下，催化劑表面金屬氧化物易發(fā)生燒結(jié)，降低催化劑的比表面積，從而降低催化劑的活性。而水分子和苯分子之間的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系會(huì)抑制苯分子在催化劑表面活性位上的吸附，這也是造成催化劑活性降低的原因之一。
　　另一方面，為了提高催化劑的熱穩(wěn)定性能，在Cu-Mn-Ce催化劑的基礎(chǔ)上通過(guò)添加少量的Mg來(lái)考察其含量對(duì)催化燃燒苯的性能影響，研究表明一定量的M g摻雜可以

6、有效的提高催化劑的活性，使得催化劑比表面積增加了2.1m2/g。當(dāng)反應(yīng)溫度200℃時(shí)Cu1Mn1.5Ce0.5Mg0.1催化劑的催化活性比原催化劑提高了7%左右，有效的提高了200℃-300℃范圍內(nèi)的轉(zhuǎn)化效率。通過(guò)對(duì)催化劑長(zhǎng)時(shí)間的催化研究，結(jié)論表明，Mg離子的添加有效的減少了催化劑表面的燒結(jié)，M g離子在催化劑表面主要以MgO形式存在，MgO可以提高催化劑的熱穩(wěn)定性。
　　本文系統(tǒng)的研究了Cu-Mn-Ce催化劑催化燃燒特性，探討了