Ti、Al基SCR催化劑及其脫硝性能研究.pdf

1、本文對(duì)部分鈦基釩系催化劑和Ag/A1<,2>O<,3>催化劑的制備工藝及其活性組分變化、反應(yīng)過(guò)程系統(tǒng)參數(shù)變化等對(duì)NO的脫除性能的影響進(jìn)行了理論和試驗(yàn)研究。 研究了鈦基釩系和A∥A1203催化劑的制備方法及制備過(guò)程中重要參數(shù)的控制范圍。采用平均粒度為25目的不規(guī)則顆粒狀瑾青石載體研究了涂層法制備整體型催化劑時(shí)催化劑負(fù)載量與浸泡時(shí)間、浸泡液濃度、浸泡液溫度的關(guān)系,應(yīng)用單位表面積載體的負(fù)載量,可以將試驗(yàn)結(jié)果外推到已知表面積的任何形狀成

2、型載體。 對(duì)采用混合法制備的不同成分比例的V<,2>O<,5>/TiO<,2>、V<,2>O<,5>-WO<,3>/TiO<,2>、V<,2>O<,5>-WO<,3>-MoO<,3>/TiO<,2>催化劑及采用浸漬法制備的Ag/Al<,2>O<,3>催化劑樣品,通過(guò)靜態(tài)氮物理化學(xué)吸附法、場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡、透射電鏡和X一射線衍射技術(shù)與機(jī)理性積分反應(yīng)器上對(duì)各種催化劑的活性評(píng)價(jià)試驗(yàn)相結(jié)合,分析研究了催化劑中活性組分和助劑的含量變化

3、對(duì)催化劑活性的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)V<,2>O<,5>、MoO<,3>、Ag在載體中的負(fù)載量存在最佳范圍。 對(duì)不同催化劑抵抗SO<,2>氧化的性能進(jìn)行了試驗(yàn)研究。鈦基釩系催化劑對(duì)SO<,2>氧化作用的抵抗能力與催化劑的組分及含量密切相關(guān)。V<,2>O<,5>/TiO<,2>催化劑的抗硫性較差,且V<,2>O<,5>含量越高,抗硫性越差。添加了WO<,3>的V<,2>O<,5>-WO<,3>/TiO<,2>催化劑的抗硫性能得到了一定的提

4、高,而V<,2>O<,5>-WO<,3>-MoO<,3>/TiO<,2>催化劑的抗硫性能則明顯優(yōu)于前兩種催化劑。 H<,2>O蒸汽會(huì)導(dǎo)致兩種催化劑活性的降低,10[％]的水蒸氣含量將使兩種催化劑上NO的轉(zhuǎn)化率基本上都下降了20[％]左右。但是水蒸氣對(duì)Ag/Al<,2>O<,3>催化劑的影響在高溫區(qū)域明顯要輕于低溫區(qū)域。 研究了反應(yīng)溫度、空速值、還原劑與NO的摩爾比、氧濃度、NO初始濃度等因素對(duì)V<,2>O<,5>-WO<

5、,3>-MoO<,3>/TiO<,2>催化劑活性的影響。該催化劑最佳活性點(diǎn)溫度(指NO轉(zhuǎn)化率最大時(shí)所對(duì)應(yīng)的反應(yīng)溫度)約為370℃,Ag/Al<,2>O<,3>催化劑最佳活性點(diǎn)溫度為470℃左右。對(duì)于兩類催化劑來(lái)說(shuō),隨空速值的減小、摩爾比、氧含量,NO初始濃度的增加,NO轉(zhuǎn)化率均呈增加趨勢(shì)。 研究了V<,2>O<,5>-WO<,3>-MoO<,3>/TiO<,2>催化劑上NH<,3>還原NO反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)特性,計(jì)算出反應(yīng)活化能為58

6、166J/mol,指前因子為103508l s<'-1>。通過(guò)對(duì)V<,2>O<,5>-WO<,3>-MoO<,3>/TiO<,2>催化劑上反應(yīng)氣體的擴(kuò)散研究,得到了催化劑內(nèi)反應(yīng)物NO的濃度分布方程,和內(nèi)外擴(kuò)散有效因子的計(jì)算公式,導(dǎo)出了催化劑宏觀反應(yīng)速率方程。內(nèi)擴(kuò)散有效因子僅為反應(yīng)溫度的函數(shù),外擴(kuò)散有效因子也是溫度的函數(shù),但其與流體質(zhì)量速度有關(guān)。針對(duì)自制的實(shí)驗(yàn)室SCR反應(yīng)裝置,建立了反應(yīng)器內(nèi)溫度分布、濃度分布及反應(yīng)體積計(jì)算以及催化劑內(nèi)部沿