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文檔簡介
1、碳/碳復(fù)合材料的低成本制造已經(jīng)成為人們共同關(guān)注的課題,因此,以煤瀝青為基體前驅(qū)體的低壓浸漬-碳化法制備碳/碳復(fù)合材料的工藝依然具有潛力可挖掘。計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)已經(jīng)在材料科學(xué)的許多領(lǐng)域成功應(yīng)用,但是卻幾乎沒有在煤瀝青浸漬-碳化中應(yīng)用的報(bào)道??赡苁怯捎诿簽r青的具體成分不明、缺乏非平衡中間態(tài)的數(shù)據(jù)和其特殊的平面芳環(huán)大分子結(jié)構(gòu)。影響煤瀝青浸漬一碳化的因素很多,建立適當(dāng)?shù)慕y(tǒng)計(jì)模型對(duì)煤瀝青浸漬-碳化進(jìn)行數(shù)值計(jì)算,對(duì)優(yōu)化工藝、評(píng)價(jià)和設(shè)計(jì)原料、弄清演變機(jī)
2、理、提高制備效率和產(chǎn)品質(zhì)量具有重要意義。本文在此領(lǐng)域進(jìn)行了下列探索性研究: 通過對(duì)煤瀝青中喹啉不溶物(QI)顆粒的受力分析,發(fā)現(xiàn)QI濾餅的形成類似于懸浮液的恒壓過濾。對(duì)一維球體堆積模型進(jìn)行改進(jìn),并結(jié)合Endo等提出的滲透系數(shù)方程,對(duì)已知QI顆粒尺寸分布的瀝青的濾餅滲透系數(shù)進(jìn)行了計(jì)算,結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值接近。并定量計(jì)算了QI顆粒分布對(duì)QI濾餅的滲透系數(shù)的影響,結(jié)果表明減小小顆粒含量或增大其直徑都可以提高濾餅的滲透系數(shù)。 通過模擬
3、滲透性實(shí)驗(yàn),結(jié)合滲透性的理論計(jì)算,確定了增塑劑、絮凝劑和化學(xué)改性劑對(duì)煤瀝青滲透性的作用機(jī)理。增塑劑通過在煤瀝青中不同極性的分子間定向吸附,降低瀝青的粘度來提高其滲透性。絮凝劑通過凝結(jié)小QT顆粒形成較大的凝膠束來提高瀝青的滲透效率,與瀝青的組分不發(fā)生化學(xué)反應(yīng),也不改變?yōu)r青的粘度。改性劑與瀝青中的低分子發(fā)生化學(xué)反應(yīng),增大了粘度,也增加了二次QI,前者對(duì)滲透不利,后者具有助濾作用,總體上使瀝青滲透性大幅度降低。 在考慮QI顆粒的尺寸分
4、布、預(yù)制體的孔隙類型與尺寸分布的基礎(chǔ)上,耦合液體瀝青在不同介質(zhì)中的流動(dòng)行為,建立了煤瀝青浸漬工藝的數(shù)學(xué)模型。計(jì)算發(fā)現(xiàn)閉孔難以被填充,浸漬效率主要由開孔浸漬效果決定,取得了與實(shí)驗(yàn)一致的結(jié)果。討論了瀝青性能、工藝參數(shù)、預(yù)制體結(jié)構(gòu)對(duì)浸漬效率的影響,為浸漬工藝優(yōu)化和原料設(shè)計(jì)提供了理論依據(jù)。 成功地采用分段連續(xù)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)改性瀝青的TG-DTG曲線進(jìn)行擬合,克服了單階反應(yīng)模型的不足。Coats-Redfem方法計(jì)算表明,三種偽組分的表
5、觀活化能和殘?zhí)悸史謩e為36.807KJ/mol、185.205KJ/mol、65.828KJ/mol和20.5%、72.2%、94.3%,與甲苯可溶物、甲苯不溶而喹啉可溶物、喹啉不溶物的文獻(xiàn)值接近,并且每一種組分的熱解都是一級(jí)反應(yīng)。對(duì)加熱速率分別為2.5K/min、5K/min和10 K/min的瀝青熱失重進(jìn)行計(jì)算,其結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)非常接近。 在連續(xù)性二聚機(jī)理基礎(chǔ)上,建立了煤瀝青分子量分布的Monte Carlo模型,計(jì)算了煤瀝
6、青等溫?zé)峤獾姆肿恿糠植冀Y(jié)果,與文獻(xiàn)中的數(shù)據(jù)吻合良好。440℃時(shí),反應(yīng)時(shí)間延長,低分子量物質(zhì)熱解減緩,而中等分子量組分反應(yīng)速率增加。溫度從440℃提升到450℃,加劇了煤瀝青熱解,其中中等分子量組分的反應(yīng)速率提高得更加明顯。計(jì)算結(jié)果表明煤瀝青分子量的一些參數(shù)如平均分子量、分予量分散系數(shù)、分子量分布寬度等在碳化過程中存在遺傳性。聯(lián)合煤瀝青的熱解動(dòng)力學(xué)方程與氣泡生長動(dòng)力學(xué)模型,計(jì)算了瀝青中由于揮發(fā)分導(dǎo)致的氣泡的生長過程,定性地解釋了實(shí)驗(yàn)過程中
7、的一些表觀現(xiàn)象。盡管表面張力、液體粘度和溫度對(duì)氣泡的生長都會(huì)產(chǎn)生影響,但揮發(fā)分的增加是決定氣泡生長動(dòng)力學(xué)的主導(dǎo)因素。加熱速率從2.5K/min升至10K/min,氣泡生長動(dòng)力學(xué)機(jī)制并不發(fā)生變化,然而氣泡半徑增長速率和液體的徑向速率卻成倍增大,易導(dǎo)致液態(tài)瀝青外溢和固相半焦產(chǎn)生裂紋。與中溫煤瀝青相比,低溫煤瀝青產(chǎn)生的氣泡尺寸更大。 在“氣泡有限逃逸”機(jī)制的基礎(chǔ)上,將瀝青基碳/碳復(fù)合材料的碳化分為兩個(gè)區(qū)域,即液態(tài)反應(yīng)區(qū)和固化半焦區(qū),產(chǎn)
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