納米金屬和熒光量子點(diǎn)復(fù)合體系的局域表面等離子體增強(qiáng)熒光的研究.pdf

1、金屬納米顆粒的光學(xué)性質(zhì)及其在表面增強(qiáng)熒光中的應(yīng)用是當(dāng)今納米科學(xué)研究中的一個(gè)熱點(diǎn)。為了克服金屬膠體顆粒薄膜在熒光增強(qiáng)應(yīng)用中存在的熒光湮滅的問題,本論文工作的中心是研究Au和Ag的金屬膠體顆粒薄膜的形狀,尺寸以及金屬膠體顆粒薄膜和熒光量子點(diǎn)的復(fù)合方式對(duì)金屬顆粒和熒光量子點(diǎn)復(fù)合體系的熒光增強(qiáng)的影響,進(jìn)而探討與此密切相關(guān)的表面等離子體共振引起的電磁場(chǎng)增強(qiáng)機(jī)理。
　　在緒論中,對(duì)表面等離子體增強(qiáng)熒光的主要特點(diǎn)、研究進(jìn)展和研究意義做了概述。<

2、br>　　在論文的第二章中,首先對(duì)Ⅱ-Ⅵ族熒光量子點(diǎn)的基本電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)優(yōu)越性做了闡述。然后,從對(duì)金屬納米顆粒的光學(xué)性質(zhì),尤其是表面等離子體共振的近場(chǎng)增強(qiáng)特性的深刻分析出發(fā),較全面地探討了表面等離子體共振增強(qiáng)熒光的產(chǎn)生條件、影響因素、以及作用機(jī)理。
　　在論文的第三章之后介紹了三個(gè)主要的工作:研究了生長(zhǎng)條件對(duì)Ⅱ-Ⅵ族單一及核殼納米顆粒的尺寸調(diào)控及光學(xué)性質(zhì)的影響;研究了不同尺寸和形貌的Ag膠體納米顆粒薄膜對(duì)表面等離子體共振熒光增強(qiáng)的

3、影響;研究了納米Au膠體顆粒以層狀和分散方式和納米CdSe熒光顆粒耦合導(dǎo)致的熒光增強(qiáng)和湮滅現(xiàn)象。這三個(gè)工作分別在第三、四、五章做介紹,其具體內(nèi)容和創(chuàng)新性分別如下:
　　1、通過反應(yīng)時(shí)間(1s~300s)的調(diào)控實(shí)現(xiàn)了熒光量子點(diǎn)CdSe的尺寸和波長(zhǎng)分別在1~5nm,500nm~620nm的精確調(diào)控。相應(yīng)的,制備不同尺寸的CdSe,CdS,CdTe則可以實(shí)現(xiàn)整個(gè)可見光范圍內(nèi)的不同波長(zhǎng)的按需要選擇。研究還發(fā)現(xiàn)成核溫度以及生長(zhǎng)溫度決定CdS

4、e納米顆粒的最大尺寸以及顆粒濃度,而表面活性劑的選擇以及配比則影響了量子點(diǎn)生長(zhǎng)勢(shì)能,調(diào)控了顆粒的生長(zhǎng)速度。此外,CdSe/CdS核殼納米晶的制備及其光學(xué)性質(zhì)研究也是本章中的一個(gè)重點(diǎn)。研究發(fā)現(xiàn)CdSe納米核包裹不同殼層厚度(3.5(?)~21(?))的CdS殼層,可以實(shí)現(xiàn)CdSe量子效率的三倍的提高,以及發(fā)光峰的幾十納米的紅移。同時(shí),我們根據(jù)CdSe/CdS核殼納米晶的拉曼散射隨著殼層厚度的變化的研究,首次提出了采用拉曼散射無損測(cè)量CdS

5、e/CdS核殼納米顆粒的殼層厚度。
　　2、通過Ag膠體顆粒自組裝薄膜在不同的溫度(200~350度)下退火30mins,實(shí)現(xiàn)了Ag膠體顆粒薄膜的形貌的一系列轉(zhuǎn)變——從自組裝而形成的無序、聚集以及形狀不規(guī)整的狀態(tài),到蠕蟲狀的分散結(jié)構(gòu),再到有序的球形顆粒的均勻分布狀態(tài)。對(duì)CdSe熒光量子點(diǎn)(分散在PMMA中,Ag/PMMA)在未退火以及退火得到的不同形貌的Ag納米顆粒薄膜上的表面等離子共振熒光增強(qiáng)的研究是本章最重要的工作,也是本論文

6、的創(chuàng)新工作。研究發(fā)現(xiàn)CdSe熒光量子點(diǎn)在未退火的Ag納米顆粒薄膜上只能實(shí)現(xiàn)兩倍的熒光增強(qiáng),而在退火得到的蠕蟲狀納米顆粒上則實(shí)現(xiàn)了高達(dá)15倍的增強(qiáng)。15倍的熒光增強(qiáng)是Ag膠體顆粒薄膜在熒光增強(qiáng)上的首次突破。研究還發(fā)現(xiàn)CdSe納米顆粒和蠕蟲狀的Ag納米顆粒薄膜耦合后,最大的激發(fā)峰位發(fā)生了從360nm移動(dòng)到472nm,移動(dòng)后的激發(fā)譜的形狀和Ag納米顆粒薄膜的吸收譜一致,這為表面等離子體共振熒光增強(qiáng)的機(jī)理提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
　　此外,

7、本章還實(shí)現(xiàn)了不同形貌的Ag納米顆粒薄膜的吸收峰在358nm~487nm范圍內(nèi)的調(diào)控,以及通過退火實(shí)現(xiàn)了Ag納米顆粒薄膜的多個(gè)吸收峰的調(diào)制。
　　3、研究并比較了Au納米顆粒以層狀方式(Au/PMMA,Au/SiO2)以及分散方式(Au@SiO2核殼納米顆粒)和CdSe納米晶復(fù)合后的熒光湮滅和增強(qiáng)現(xiàn)象。研究發(fā)現(xiàn)尺寸為27nm的Au膠體納米顆粒薄膜以層狀方式(Au/PMMA,Au/SiO2>)和CdSe熒光量子點(diǎn)復(fù)合后,熒光都被湮滅為