高效復合光催化材料的設計制備及其催化性能研究.pdf

1、本論文致力于高效復合光催化材料的設計制備、表征與催化性能研究，針對所合成復合光催化材料的特點，系統(tǒng)研究了不同合成方法對復合材料晶型結構與表面形貌的影響，考察了該系列復合材料在不同光源輻射下的光催化性能。 利用溶膠—凝膠再結合程序升溫溶劑熱方法，制備了具有可見光光催化活性的H3PW12O40摻雜TiO2銳鈦礦納米雙孔光催化材料—H3PW12O40/TiO2。通過電感耦合等離子原子發(fā)射光譜（ICP—AES）、固體核磁共振波譜（31p

2、 MAS NMR）、X—射線粉末衍射（XRD）、紫外—可見漫反射光譜（UV/DRS）、紅外光譜（FT—IR）和拉曼散射光譜等表征手段對合成材料進行了組成和結構表征。結果表明，復合材料中雜多酸H3PW12O40的基本結構仍然保留，而且與二氧化鈦之間通過化學作用相結合，并具有銳鈦礦晶型結構。利用透射電鏡（TEM）以及N2吸附測定等表征手段對復合材料的形貌以及表面物理化學性質進行了表征。結果表明，H3PW12O40/TiO2具有微孔（0．6

3、nm）和介孔（3．0 nm）雙重孔徑，且BET比表面積有了較大提高。通過對有機殺蟲劑—甲基對硫磷的可見光光催化實驗，研究了H3PW12O40/TiO2在非均相體系中的光催化活性。結果表明，H3PW12O40/TiO2在可見光照射下具有較高的光催化活性，可有效降解上述有機污染物。H3PW12O40/TiO2較高的光催化活性源于該復合材料的光吸收特性、表面物理化學性質以及多酸和TiO2之間的協(xié)同作用。另外，以有機染料孔雀石綠（MG）為模型分

4、子，考察了微波無極燈的形狀、微波功率、溶液初始濃度和催化劑用量對微波光催化降解效果的影響。在最佳微波反應條件下，考察了復合光催化材料H3PW12O40/TiO2對剛果紅、酸性黑和酸性品紅的光催化降解情況，并且分別進行了H3PW12O40/TiO2微波增強光催化降解MG以及在高壓汞燈照射下的H3PW12O40/TiO2光催化降解MG的對比實驗。結果表明，在微波場作用下，H3PW12O40/TiO2的光催化活性被顯著增強。 采用非離

5、子表面活性劑C18H37（OCH2CH2）10OH（Brij-76）作為模板劑，通過溶膠—凝膠—程序升溫溶劑熱一步合成法制備了H6P2W18O62/TiO2（Brij-76）復合光催化劑。分別采用電感耦合等離子原子發(fā)射光譜（ICP—AES）、X—射線粉末衍射（XRD）、掃描電鏡（SEM—EDX）、透射電鏡（TEM）、N2吸附—脫附和紅外光譜（FT—IR）等檢測手段對合成材料的組成、結構與表面物理化學性質進行了表征。結果表明，使用非離子表

6、面活性劑Brij-76制備的H6P2W18O62/TiO2（Brij-76）復合光催化劑具有介孔結構（3．3 nm）和較大的比表面積（99．78m2/g），且復合材料中多酸H6P2W18O62的基本結構未發(fā)生明顯變化。與TiO2相比，其孔徑有序性大幅度提高，粒子的聚集度降低，表面酸性顯著增加。在光催化性能研究中，選擇—氯苯為探針分子，考察了復合光催化材料H6P2W18O62/TiO2（Brij-76）在微波作用下的光催化活性，并與傳統(tǒng)紫

7、外和可見光光催化方式進行了對比。實驗結果顯示，H6P2W18O62/TiO2（Brij-76）在可見光、紫外光以及微波增強光催化降解一氯苯的實驗中表現(xiàn)出比銳鈦礦型TiO2和母體H6P2W18O62更高的催化活性。 采用灼燒、溶膠—凝膠再結合程序升溫溶劑熱、模板等不同合成方法制備了復合金屬氧化物光催化材料TiO2-ZrO2，并采用XRD、SEM—EDX、TEM、N2吸附—脫附和TPD等表征手段對不同合成方法所制備的復合金屬氧化物光

8、催化材料的結構與表面物理化學性質進行了表征。合成過程中，研究了納米復合材料TiO2-ZrO2中ZrO2的摻雜量不同對復合材料的結構與催化性能的影響，并在合適的摻雜量下，分別采用程序升溫溶劑熱法和模板法合成了TiO2-ZrO2（TPHT），TiO2-ZrO2（P123—TPHT）兩種催化劑，探討了不同合成方法對其催化活性的影響。通過紫外區(qū)和可見區(qū)的光催化降解染料亞甲基藍、羅丹明B和水楊酸的實驗，考察了不同合成方法制備的TiO2-ZrO2復