氧化亞銅光催化材料的制備、表征及其光催化性能的研究.pdf

1、光催化凈化技術(shù)是一種新型、高效的治污手段，在環(huán)境問題日益嚴(yán)峻的今天有著廣泛的應(yīng)用前景。但是以TiO2為代表的光催化劑普遍存在著光響應(yīng)范圍窄、量子效率不高的問題。針對這一問題，本論文主要以窄禁帶寬度的Cu2O光催化材料為研究對象，采用液相還原法合成了不同形貌的Cu2O材料，通過XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS等手段進(jìn)行表征，對催化劑的晶相結(jié)構(gòu)、晶粒形貌、光吸收進(jìn)行分析。以可見光下在液相間歇式反應(yīng)裝置中光降解甲基橙溶液為探針反應(yīng)

2、，考察 Cu2O材料的光催化性能，探討Cu2O形貌和光催化活性之間的聯(lián)系。
　　論文主要開展了以下幾方面的工作：
　　1)以CuSO4·5H2O為銅源、葡萄糖為還原劑，采用液相還原法，通過調(diào)變和優(yōu)化反應(yīng)動力學(xué)因素，合成了具有不同形貌特征的Cu2O多面體（立方體、八面體、切角八面體、球體），并考察了它們的甲基橙光降解性能。其中，八面體Cu2O表現(xiàn)出最佳的甲基橙光催化降解活性，降解率達(dá)62.75％。研究結(jié)果表明，Cu2O的形貌是

3、影響其光降解活性的主因。相對于上述其它的Cu2O多面體而言，八面體Cu2O的（111）晶面具有更多的配位不飽和的金屬活性位，這是導(dǎo)致其活性最佳的原因。
　　2)在以上研究的基礎(chǔ)上，通過更改保護(hù)劑的類型并優(yōu)化實(shí)驗(yàn)方案，合成了具有高指數(shù)晶面的Cu2O微晶。在該Cu2O微晶上，甲基橙光降解效率得到進(jìn)一步地提升，達(dá)到74.21%。研究結(jié)果顯示，晶體合成過程中溶液堿度的調(diào)控嚴(yán)重影響著Cu2O的形貌特征，提高堿度有利于生成高晶面指數(shù)的Cu2O

4、微晶。高指數(shù)晶面對反應(yīng)底物具有更強(qiáng)的吸附能力，有利于光降解反應(yīng)的進(jìn)行。
　　3)基于Cu2O的催化性能與其暴露的晶面類型之間存在顯著相關(guān)性，我們采用晶面選擇性蝕刻的方法對切角八面體Cu2O晶體進(jìn)行鏤空，制備出了具有中空結(jié)構(gòu)的Cu2O光催化材料。該中空材料既保留了高催化活性的（111）晶面，又具有較大的比表面積，這有利于反應(yīng)底物的吸附、活化及轉(zhuǎn)化。因此，相較于切角八面體的Cu2O微晶，鏤空處理后的Cu2O光催化材料表現(xiàn)出更好的甲基橙

5、轉(zhuǎn)化活性，光降解率可達(dá)71.31%。
　　4)分別采用原位合成法和籽晶法合成了Au-Cu2O異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑，這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的甲基橙光降解效率明顯優(yōu)于中空結(jié)構(gòu)的純Cu2O，光降解率最高可達(dá)85.12%。原位合成法制備的Au-Cu2O的催化效率比籽晶法制備的更高，這主要?dú)w因于貴金屬Au與Cu2O結(jié)合更為牢固，反應(yīng)過程中不易因脫落而失活。Au沉積量為1.4wt.%時甲基橙的轉(zhuǎn)化率最高，當(dāng)Au沉積量超過1.4wt.%時，催化效果顯著