脈沖激光沉積鈣鈦礦鐵電薄膜的動力學(xué)蒙特卡羅模擬.pdf

1、鐵電薄膜在現(xiàn)代微電子、微機電系統(tǒng)、信息存儲等方面有著廣泛的應(yīng)用前景，已經(jīng)成為當(dāng)前新型功能材料研究的熱點之一。鈣鈦礦結(jié)構(gòu)鐵電薄膜如BaTiO3、PbTiO3、Pb(Zr，Ti)O3，(Pb，La)(Zr,Ti)O3等具因有優(yōu)異的壓電、鐵電和熱釋電等性能而受到廣泛的關(guān)注。脈沖激光沉積法是一種傳統(tǒng)的薄膜生長技術(shù)，因其能保證薄膜的化學(xué)組分與靶材一致，常被用于生長多元化合物薄膜。迄今為止，已有許多文獻(xiàn)報道了從實驗上用脈沖激光沉積法制備鈣鈦礦鐵電薄

2、膜，但是關(guān)于鈣鈦礦鐵電薄膜初期生長的研究很少。特定生長條件下鈣鈦礦鐵電薄膜的三維生長機制尚有爭議，各種工藝參數(shù)對鈣鈦礦鐵電薄膜生長的影響也需要進(jìn)一步的研究和解釋。動力學(xué)蒙特卡羅(KMC)方法能夠從原子尺度上研究薄膜的生長，它常被用于模擬金屬薄膜和半導(dǎo)體薄膜的生長。但是由于晶體結(jié)構(gòu)和生長機制的復(fù)雜性，很少有人用KMC方法模擬鈣鈦礦鐵電薄膜的生長。本文基于傳統(tǒng)的依賴于動能的KMC模型，根據(jù)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的特點，建立一個二維KMC模型和一個三維K

3、MC模型，并以BaTiO3薄膜為例，分別模擬了脈沖激光沉積鈣鈦礦鐵電薄膜的亞單層生長和三維生長，研究了各種工藝參數(shù)對鈣鈦礦鐵電薄膜生長的影響。主要內(nèi)容如下：
　　 (1) 建立一個二維的KMC模型，不僅考慮了原子的沉積和原子在基底上的擴散，還考慮了原子按照鈣鈦礦結(jié)構(gòu)成鍵。采用Born-Mayer-Huggins勢計算原子間的相互作用，并定義了原子的成鍵率來反映薄膜的結(jié)晶程度。以BaTiO3薄膜為例，研究了亞單層生長階段基底溫度、

4、激光脈沖重復(fù)頻率和入射原子動能對鈣鈦礦鐵電薄膜生長的影響。結(jié)果表明，島密度隨著基底溫度、激光脈沖重復(fù)頻率和入射原子動能的增加而降低。原子成鍵率隨著基底溫度和激光脈沖重復(fù)頻率的升高而增加。當(dāng)入射動能小于9.6 eV時，原子成鍵率隨入射動能增加而增加，而當(dāng)入射動能大于9.6 eV時，原子成鍵率在較高覆蓋率階段趨于飽和。當(dāng)基底溫度小于700 K時，基底溫度對BaTiO3薄膜的生長影響很小。
　　 (2) 建立一個三維的KMC模型，考慮

5、了原子的沉積、原子的擴散和原子的成鍵。在原子的沉積和原子的擴散過程中，允許懸掛原子的存在；原子按照鈣鈦礦結(jié)構(gòu)進(jìn)行成鍵。采用Born-Mayer-Huggins勢計算原子間的相互作用，并考慮原子向下擴散時需克服Ehrilich-Schwoebel (ES)勢的作用。以BaTiO3薄膜為例，研究了入射原子動能、激光脈沖重復(fù)頻率和平均沉積速率對鈣鈦礦鐵電薄膜三維生長模式以及表面粗糙度的影響。結(jié)果表明，BaTiO3薄膜各原子層的飽和覆蓋率約為0

6、.75。隨著入射原子動能的增加和激光脈沖重復(fù)頻率的降低，BaTiO3薄膜的生長模式從島狀生長模式向?qū)訝睿瓖u狀生長轉(zhuǎn)變，薄膜表面的粗糙度也隨之降低。平均沉積速率為1.0 ML/s和0.1 ML/s時，BaTiO3薄膜都是以層狀－島狀模式生長。平均沉積速率為0.5ML/s時，BaTiO3薄膜以島狀模式生長，薄膜表面粗糙度也比前兩者要高。
　　 模擬結(jié)果中，基底溫度和入射原子動能對原子成鍵率的影響分別與Roemer，段濱等人的實驗結(jié)果