2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、甲烷部分氧化過(guò)程反應(yīng)快速,接觸時(shí)間短(<10-2s),反應(yīng)溫度高,實(shí)驗(yàn)測(cè)定中間產(chǎn)物比較困難,目前對(duì)反應(yīng)機(jī)理的認(rèn)識(shí)還存在相當(dāng)大的爭(zhēng)論,其催化劑的選擇性和穩(wěn)定性也還有待于進(jìn)一步的提高。量子化學(xué)計(jì)算能夠?yàn)檠芯空咛峁╆P(guān)于反應(yīng)物、中間體和產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和能量信息,進(jìn)而為催化劑的改性和工藝的改進(jìn)提供理論依據(jù)。 本文采用基于密度泛函理論(DFT)的Dmol3模塊,研究了α-Al2O3載體上鎳團(tuán)簇(Nin,n=1~4)的負(fù)載情況,進(jìn)而考察了四元鎳團(tuán)

2、簇的負(fù)載型模型Ni4/α-Al2O3(0001)在甲烷部分氧化反應(yīng)中的催化性能。 金屬同載體之間的相互作用影響著催化劑的性能。本文通過(guò)模擬鎳原子在α-Al2O3表面的負(fù)載以及生長(zhǎng)趨勢(shì),發(fā)現(xiàn)鎳團(tuán)簇在α-Al2O3表面上更傾向于形成立體結(jié)構(gòu)。這是因?yàn)殡S著團(tuán)簇中鎳原子數(shù)的增加,鎳和載體表面之間的作用逐漸下降,而Ni-Ni作用逐漸增加,對(duì)于團(tuán)聚能的影響也逐漸增大,因而在α-Al2O3(0001)面上鎳團(tuán)簇更易于形成三維結(jié)構(gòu)。本文在計(jì)算中

3、也發(fā)現(xiàn),鎳原子在α-Al2O3表面發(fā)生遷移時(shí)的活化能較低,鎳團(tuán)簇在α-Al2O3表面上吸附時(shí)會(huì)發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移,以局域極化的方式同α-Al2O3表面結(jié)合。 本文進(jìn)一步考察了負(fù)載型體系Ni4/α-Al2O3(0001)在甲烷部分氧化反應(yīng)中的催化性能。通過(guò)計(jì)算發(fā)現(xiàn),甲烷在負(fù)載型體系中進(jìn)行第一步解離的同時(shí)發(fā)生化學(xué)吸附,解離過(guò)程所需的活化能為240.2 kJ/mol。鎳團(tuán)簇的棱邊的位置是各物種的優(yōu)先吸附位,各物種吸附的優(yōu)先順序?yàn)镠>O2>C

4、H3>>CH4>H2。氧化鋁負(fù)載的鎳團(tuán)簇能夠有效地活化O2分子,這有利于形成表面氧物種,促進(jìn)氧化反應(yīng)的進(jìn)行;同單純的鎳團(tuán)簇相比,氧化鋁載體減弱了鎳團(tuán)簇對(duì)H2分子的化學(xué)吸附,有利于產(chǎn)物H2的解吸,提高H2的產(chǎn)率。 本文使用基于DFT理論的量子化學(xué)計(jì)算模塊計(jì)算了鎳團(tuán)簇同α-Al2O3(0001)面的相互作用及其在甲烷部分氧化反應(yīng)中的催化性能,揭示了負(fù)載型鎳基催化劑的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和催化性能,可以為研究者了解甲烷部分氧化反應(yīng)的機(jī)理,設(shè)計(jì)更有

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