甲烷選擇還原氧化亞氮FeAlPO-5催化劑的制備與研究.pdf

1、N<,2>O是主要的大氣污染物，不僅能嚴(yán)重的破壞臭氧層，而且具有強(qiáng)大的溫室效應(yīng)，因此需要消除N<,2>O對(duì)大氣的污染。近年來(lái)甲烷選擇還原N<,2>O受到了研究工作者的關(guān)注，到目前為止所開發(fā)的適用于該反應(yīng)的催化劑均對(duì)O<,2>和N<,2>O比較敏感。因此，尋找一種新催化劑具有高的抗O<,2>和H<,2>O毒性能成為一個(gè)重要的課題。 本論文研究FeAlPO-5(AFI型)分子篩催化劑在CH<,4>選擇性催化還原(SCR，select

2、ive catalytic reductionl N<,2>O的反應(yīng)中的應(yīng)用，并利用多種表征手段來(lái)研究催化劑特征及催化反應(yīng)機(jī)理。研究?jī)?nèi)容和實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下： 以異丙醇鋁為鋁源，通過(guò)完全溶解或部分溶解來(lái)制備凝膠，利用水熱法合成一系列不同F(xiàn)e含量的FeAlPO-5分子篩，通過(guò)XRD，IR和SEM等手段對(duì)合成的樣品進(jìn)行了表征以及考察其在CH<,4>選擇性催化還原N<,2>O反應(yīng)中的性能。結(jié)果表明：FeAlPO-5分子篩的結(jié)構(gòu)和形貌受鋁源溶

3、解度和Fe加入量的影響。鋁源完全溶解后加入添加其它試劑合成的FeAlPO-5分子篩易出現(xiàn)密鱗石英相，F(xiàn)e的過(guò)量加入也使得FeAlPO-5從AFI結(jié)構(gòu)部分轉(zhuǎn)變?yōu)槊荀[石英相。具有AFI結(jié)構(gòu)的FeAlPO-5分子篩催化劑具有良好的催化CH<,4>選擇性還原N<,2>O的反應(yīng)性能。 在水熱法制備的FeAlPO-5分子篩催化劑上，考察了不同含量Fe對(duì)CH<,4>選擇還原N<,2>O反應(yīng)的影響。結(jié)果表明：在AlPO<,4>-5中引入Fe后，

4、CH<,4>選擇性催化還原N<,2>O的反應(yīng)活性有明顯提高，且催化活性隨Fe含量的增加而增加。此外，對(duì)反應(yīng)氣中不同比例的影響也進(jìn)行了考察。發(fā)現(xiàn)CH<,4>有促進(jìn)N<,2>O分解的作用，且N<,2>O轉(zhuǎn)化率隨CH<,4>含的增加而增加。 在反應(yīng)氣中引入氧或水蒸氣后，用浸漬法制備的負(fù)載型Fe/AlPO-5催化劑，與水熱法制備的FeAlPO-5催化劑進(jìn)行反應(yīng)性能的比較。結(jié)果表明，水熱法制備的FeAlPO-5具有良好催化CH<,4>選擇

5、性還原N<,2>O的性能以及較強(qiáng)的抗氧、水性能，且具有很好的穩(wěn)定性。浸漬法制得的Fe/AlPO-5催化劑，也有高的CH<,4>選擇性還原N<,2>O活性，但是其抗氧性能較差。雖然水蒸氣的加入后提高了其催化活性，但穩(wěn)定性較差。通過(guò)XDR和DR UV-Vis分析證明：水熱法能成功地把Fe(Ⅲ)引入到AFI結(jié)構(gòu)中。Fe/AlPO-5催化劑有Fe<,x>O<,y>細(xì)小顆粒進(jìn)入到分子篩孔道里面，造成穩(wěn)定性較差。在反應(yīng)中，F(xiàn)eAlPO-5中的Fe移