利用反應燒結法制備Si3N4復合材料及其多孔材料的研究.pdf

1、本文以硅粉為主要原料，通過添加第二相，采用反應燒結法制備了Si3N4-BN、Si3N4-MoSi2-BN復合材料及Si3N4基多孔材料。研究了原料配比、燒結制度、燒結助劑和造孔劑等因素對Si3N4基復合材料及多孔材料的物相組成、顯微結構和力學性能的影響。為改善BN對復合材料力學性能的不利影響，本文首先對BN的制備和結晶轉化進行了研究，同時通過控制反應條件，采用熔鹽法制備了接近納米尺寸的圓片狀BN，并研究了其生成機理。采用反應燒結法制備了

2、Si3N4-BN復合材料，探討了燒結助劑的作用機理。將Mo粉添加到Si和BN的原料粉末中，通過原位合成，制備了Si3N4-MoSi2-BN復合材料，并研究了Mo5Si3的生成原因。本文還通過添加造孔劑的方法，成功地制備了多孔Si3N4陶瓷；另外，為提高多孔陶瓷的力學性能，通過添加SiC顆粒，制備了多孔Si3N4-SiC復合材料，同時通過添加h-BN，制備了多孔Si3N4-BN復合材料。主要得出以下結論：
　　 (1)采用硼酸尿素

3、法在900℃氮氣氣氛下制備了t-BN，研究了溫度和添加劑對t-BN向h-BN結晶轉化的影響。結果表明，隨著熱處理溫度的升高和t-BN添加量的增加，t-BN向h-BN的轉化越來越完善，但粉體的比表面積逐漸減小。當在t-BN中加入9％的四硼酸鈉時，在1300℃熱處理后所得BN的顆粒形貌為球狀顆粒，顆粒尺寸均勻，并且其結晶狀況優(yōu)于無添加劑時在1600℃熱處理后的BN粉末。
　　 (2)以硼酸尿素為原料，四硼酸納為反應載體，采用熔鹽法制

4、備了接近納米尺寸的圓片狀BN，研究了四硼酸鈉含量、反應溫度以及保溫時間對BN結晶的影響，探討了四硼酸鈉對BN結晶的作用機理。結果表明，隨著四硼酸鈉含量的增加、反應溫度的升高以及保溫時間的延長，所制得BN粉末的結晶越來越完善，且當四硼酸鈉與原料的質量比為1：1，在1200℃下保溫2h時，能制備接近納米尺寸的圓片狀BN。
　　 (3)以Si粉和BN為原料，通過反應燒結法制備了以β-Si3N4為主晶相、以α-Si3N4為次晶相的Si3

5、N4-BN復合材料。研究了燒結制度和燒結助劑對復合材料的影響，對比了添加自制BN與商品BN所制備的復合材料的性能，探討了燒結助劑的作用機理。結果表明，CaF2、Fe2O3和Al2O3+Y2O3三種燒結助劑都能有效促進Si的氮化以及α-Si3N4向β-Si3N4的轉變。CaF2能促進材料中的纖維狀α-Si3N4的生成；Fe2O3能迅速促進Si的氮化，且得到的材料顯氣孔率較小，體積密度較大，而添加Al2O3+Y2O3得到的材料的抗折強度較大

6、；同時，添加自制BN所制得Si3N4-BN復合材料的微觀組織結構好，沒有BN的亂層無序和搭橋等缺陷產生，并且抗折強度較高。
　　 (4)以Si粉、Mo粉和BN為原料，采用反應燒結法原位合成了Si3N4-MoSi2-BN復合材料。研究了Mo粉含量對復合材料的影響，探討了Mo5Si3的生成機理。結果表明，隨著Mo粉加入量的增加，所制備的復合材料顯氣孔率增大，體積密度減小，抗折強度也降低，同時，生成的Mo5Si3量增多。另外，原位生成

7、的MoSi2均勻地分散于復合材料中，其晶粒尺寸為2～3μm。
　　 (5)采用反應燒結法制備了多孔Si3N4陶瓷，研究了造孔劑含量對多孔材料的影響，對比了KC1和尿素兩種造孔劑的添加效果，考察了預燒結對材料的影響。結果表明，隨著造孔劑含量的增加，所制備多孔材料的氣孔率增加，抗折強度下降。添加KCl所得材料的顯微結構和性能好于添加尿素所得材料。另外，預燒結能提高多孔材料的抗折強度，但其氣孔率卻下降。
　　 (6)為改善多孔