納米結(jié)構(gòu)二氧化鈦薄膜帶隙缺陷態(tài)對光電化學(xué)性質(zhì)的影響機(jī)制及性能優(yōu)化.pdf

1、最近10年的研究發(fā)現(xiàn)，帶隙缺陷態(tài)是影響納米結(jié)構(gòu)半導(dǎo)體光電化學(xué)性能的主要因素。然而，其影響機(jī)制尚不清晰。本文通過研究二氧化鈦納米結(jié)構(gòu)薄膜電極的缺陷態(tài)分布以及載流子動(dòng)力學(xué)行為，進(jìn)而揭示帶隙缺陷態(tài)對光電催化水分解制氫活性的影響，并基于此指導(dǎo)制備高活性納米結(jié)構(gòu)二氧化鈦光電極薄膜。
　　本文借助場發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）和X射線粉末衍射（XRD）技術(shù)對樣品的納米結(jié)構(gòu)和形態(tài)進(jìn)行研究；借助電化學(xué)交流阻抗譜（EIS）研究缺陷態(tài)對半導(dǎo)體載流

2、子傳輸動(dòng)力學(xué)行為的影響；借助循環(huán)伏安法（CV）以及斬光時(shí)間電流（I-t）曲線等光電化學(xué)測試技術(shù)研究樣品光電化學(xué)性質(zhì)及缺陷態(tài)分布情況，研究內(nèi)容主要分為以下三個(gè)部分：
　　（1）探究二氧化鈦納米顆粒薄膜中的兩種常見的缺陷，即表面和晶界缺陷對光電催化活性的破壞作用。為此，我們采用兩種不同的燒結(jié)機(jī)制制備了納米聚集結(jié)構(gòu)相同但兩種缺陷含量不同的二氧化鈦薄膜。研究發(fā)現(xiàn)晶界缺陷對薄膜的光電化學(xué)性能影響更甚，是影響載流子傳輸動(dòng)力學(xué)以及導(dǎo)致光電化學(xué)活

3、性較低的主要原因。
　?。?）在（1）的基礎(chǔ)上，深入探究缺陷態(tài)對半導(dǎo)體光電化學(xué)性質(zhì)的影響機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，缺陷態(tài)密度越大，光電流衰減越為嚴(yán)重。本章通過染料吸附、酚酞變色、“Ti-O-P”化學(xué)鍵遇堿水解以及電化學(xué)/光電化學(xué)等一系列實(shí)驗(yàn)，證明被捕獲電子與電解質(zhì)陽離子間存在強(qiáng)的靜電吸引作用，導(dǎo)致電子逃逸勢壘增大，從而增加了光生載流子的傳輸阻力以及復(fù)合幾率，進(jìn)而引發(fā)光電流衰減。
　?。?）基于（1）和（2），借助溶膠凝膠法與水熱法制備