PtM-石墨烯基三維復(fù)合催化劑的制備及其對甲醇的催化氧化行為的研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池（DMFC）是最有應(yīng)用潛力的清潔型能源之一。DMFC中一般都會采用金屬 Pt作為它的陽極催化劑，貴金屬 Pt價格昂貴、催化效率低且穩(wěn)定性差等缺點阻礙了DMFC的商業(yè)化推廣。因此探索出一種高催化效率、高抗中毒性和強穩(wěn)定性的Pt基催化劑是解決 DMFC陽極催化劑問題的關(guān)鍵。二維碳納米材料石墨烯具有極大的比表面積和高導(dǎo)電性，利用石墨烯的優(yōu)異性質(zhì)，構(gòu)建三維或多維度復(fù)合結(jié)構(gòu)作為Pt基催化劑的載體，多維結(jié)構(gòu)增大復(fù)合催化劑的活性比表面

2、積，同時能夠避免石墨烯在反應(yīng)過程中的不可逆團聚作用，提供更多的電子傳遞路徑，增強催化劑的穩(wěn)定性和甲醇氧化速率，從而能夠?qū)崿F(xiàn)DMFC的電池輸出功率密度和使用壽命的提高。Pt基二元或三元復(fù)合催化劑與純Pt相比，具有更高的抗一氧化碳中毒性，提高了貴金屬Pt的利用率，降低成本，對甲醇氧化反應(yīng)能夠表現(xiàn)出更好的催化性能。本論文通過探究構(gòu)建三維或多維的石墨烯基復(fù)合材料，并作為載體負(fù)載Pt或PtM納米顆粒合成復(fù)合催化劑，從而提高催化劑的催化活性、抗中毒

3、性和穩(wěn)定性。主要涵蓋了以下四個方面：
　?。?）通過水熱法合成了三維石墨烯，以三維石墨烯為載體采用電沉積法制備了PtNi/三維石墨烯復(fù)合催化劑。實驗結(jié)果顯示與Pt催化劑相比，PtNi納米粒子在多孔的三維石墨烯上分散均勻，表現(xiàn)出優(yōu)越的催化甲醇氧化性能、高抗 CO中毒能力和良好的穩(wěn)定性，作為陽極催化劑極大地提高了甲醇氧化的反應(yīng)速率。
　?。?）通過逐步沉積法合成了PtNiCo/三維石墨烯復(fù)合催化劑。研究表明PtNiCo納米顆粒能

4、夠負(fù)載到三維石墨烯片層結(jié)構(gòu)間，能夠防止石墨烯的堆積作用，當(dāng)Ni/Co比例為1:1時，得到了催化活性最高、穩(wěn)定性最好的DMFC陽極催化劑。
　?。?）通過共沉積法合成了氫氧化鎳-氫氧化鈷/石墨烯三維結(jié)構(gòu)復(fù)合物，然后利用溶液法將 Pt納米顆粒負(fù)載到氫氧化鎳-氫氧化鈷/石墨烯上制備出 Pt/氫氧化鎳-氫氧化鈷/石墨烯復(fù)合催化劑。電化學(xué)表征了該催化劑在堿性溶液中對甲醇氧化的催化行為，結(jié)果顯示該催化劑對甲醇氧化反應(yīng)有較高的催化活性。